方文浩课题组报道基于不饱和醛类选择加氢磁性催化剂的构筑策略 -

标题: 方文浩课题组报道基于不饱和醛类选择加氢磁性催化剂的构筑策略 [打印本页]

作者: nifeng 时间: 2020-9-26 12:00
标题: 方文浩课题组报道基于不饱和醛类选择加氢磁性催化剂的构筑策略
随着化石资源的日益减少，寻求开发新的绿色可再生资源利用方案在全球范围内形成广泛共识。不饱和糠醛分子代表着可再生木质纤维素的基本化学结构单元，分子中含有C=C双键、C=O双键和a,b-不饱和双键，化学性质十分活泼。其经选择加氢反应制备的不饱和糠醇被认为是一种高值生物质基化学原料，可用于生产特种树脂、燃料、农药、涂料、润滑剂等，应用范围涵盖化工、农林、医药、机械和建筑等众多国民经济核心领域。
目前，从糠醛到糠醇的大宗制备工艺依赖于Adkins催化剂（Cu-Cr复合氧化物），工作温度与压力较高（温度在200 °C，压力在10 MPa左右）。其生产工艺能耗大、风险高，且会产生含有致癌性的Cr重金属废液，难以处理。因此，发展在常压、低温条件下工作的高效催化体系，是实现糠醛高选择性转化增值为糠醇的绿色化学途径。

   围绕上述应用导向，我院方文浩课题组在2020年初报道了首例具有磁性的糠醛加氢双金属催化剂及其在常压水相环境下的优异性能（Chemical Communications, 2020, 56, 3765-3768.）。该小组近期继续深入发掘这一体系的科学问题本质。研究发现，RuCo双金属磁性催化剂中的Ru/Co摩尔比和H2还原过程对调节催化剂的结构和RuCo之间的相互作用起着至关重要的作用。Ru的引入诱发了RuCo之间的电子转移。通过调节Ru/Co摩尔比，可诱导生成更多的富电子Ru0中心，其可以有效地吸附、活化糠醛分子中的羰基以及氢气分子，为催化反应提供更多高效的催化活性位点。H2还原过程促使催化剂的结构发生演变，使其形成Ru0（富电子）-Co0（缺电子）双金属活性中心，二者协同作用促进糠醛分子中C=O基与游离H2分子的吸附活化与反应，并抑制催化剂中CoO（111）晶面的生成（负责深度加氢生成2-甲基呋喃副产物），从而大幅提高了活性中心的催化效率以及对目标产物糠醇的选择性，且催化剂具有强磁性和优异的循环稳定性。该工作对于创制不饱和醛类选择加氢的磁性多相催化剂的策略具有重要指导意义。
   相关成果以“Efficient hydrogenation of furfural to furfuryl alcohol by magnetically recoverable RuCo bimetallic catalyst”为题发表在Green Energy & Environment, 2020, in press（影响因子：6.395）。论文第一作者为2018级硕士研究生王永星，通讯作者为方文浩副教授，通讯单位为云南大学化工学院。该工作获得国家自然科学基金（21763031，22062025）、云南省“青千”、“优青”及“后备人才”项目，以及云南大学“青年英才计划”的资助。
      文章来源：云南大学
      方文浩，云南大学副教授。研究领域：新催化材料的制备与表征，分子层面催化反应机理的研究，生物质催化转化利用，能源与环境化学。现阶段工作内容侧重于构建高效环保的催化新材料与新工艺转化生物质及低碳原料制备有利于解决能源短缺以及环境污染问题的高附加值清洁化学品。

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