在特定载体上附着孤立金属位点的新型催化剂,即单原子催化剂(SACs)近几年来成为多相催化研究的新宠。由于其本身具有独特的电子和几何结构,进而表现出卓越的催化性能催化选择性。但是单原子催化剂表面存在着很高活化能,这一特点给SACs的制备与存储带来很多困难,成为目前制约该类催化类应用的一个重要因素。目前常用的制备方法有原子层沉积、湿法浸渍和光沉积等。对于SACs而言,单原子催化活性中心的配位环境对催化反应起着至关重要的作用。因此,获得具有精确配位数和配位构型的单原子反应活性中心对于理解催化过程和合理设计催化剂具有非常深远的意义。如何设计具有特定构型的单原子催化剂,进而改善材料结构,提高催化剂的活性,是一个很值得探究的课题。
Co@MCM的合成示意图
近日,新加坡的南洋理工大学的楼雄文等人发现,通过模块化的构筑策略可以将具有特定配位构型的单原子Co催化活性中心根植于复合多级孔道结构的碳材料中(Co@MCM),进而实现高效的电催化氧还原活性。X射线吸收精细结构结果证明,模块中的CoN4配位构型可以很好的在碳基催化材料中得以保持。新构筑的Co@MCM不仅具有高效的CoN4反应活性中心,而且具有高电导率和多级孔道结构,因此体现出优异的氧还原反应(ORR)活性。此研究成果不仅在为原子尺度上准确调控纳米结构催化剂提供了一些基本的研究思路,而且揭示了催化活性增强的结构起源。相关成果以“A modular strategy for decorating isolated cobalt atoms into multichannel carbon matrix for electrocatalytic oxygen reduction”为题发表在Energy & Environmental Science上。
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