《德国应用化学》报道化工学院韩一帆课题组两项最新研究进展

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近日，化学领域顶级期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）分别以“Covalently Grafting Cobalt Porphyrin onto Carbon Nanotubes for Efficient CO2Electroreduction”和“Strong Metal-Support Interactions between Copper and Iron Oxide during the High Temperature Water-Gas Shift Reaction”为题，连续报道了我校CO/CO2非均相催化转化研究领域的新进展。

研究一：

    随着社会发展，人类生产活动导致大气中二氧化碳（CO2）浓度逐年升高，进而造成全球变暖、海平面上升以及海洋酸化等问题。而利用太阳能和风能产生的电力驱动电催化CO2还原反应，将其转换成化学品或燃料，既缓解了碳排放压力，也能作为应对全球能源危机的一种理想途径。

    含有非贵金属中心（铁、钴、镍等）的卟啉及其衍生物可以高选择性地将CO2转化为CO，而基于此类活性物种的负载型催化剂在制备过程中极易形成分子间π-π堆积，从而导致严重的催化剂聚集现象。为了解决该问题，我校科研团队发展了一种利用共价键锚定卟啉分子的制备方法。研究人员在碳纳米管上引入羟基（-OH）、在卟啉分子轴向引入氯基（-Cl），通过取代反应将卟啉固定至碳纳米管表面。研究表明，卟啉分子与碳纳米管以共价键结合，并基本实现了单层分散，表现出极高的CO2电催化活性和CO选择性，解决了该催化体系研究中高负载量与高分散度不可兼得的难题。

    论文的第一作者为我校化工学院特聘研究员朱明辉，通讯作者为韩一帆教授，共同通讯作者为香港城市大学助理教授叶汝全。该项目得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目和中央高校基本科研业务费专项资金的支持。

    原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201900499

研究二：

    工业高温水气变换反应（CO+H2O↔CO2+H2）通常采用铁基催化剂，并加入适量氧化铬和氧化铜分别作为结构助剂与活性助剂。尽管文献中对于该催化体系的反应机理和催化剂结构已有较多报道，助剂（尤其是铜）与活性组分（氧化铁）间在微观尺度下的相互作用规律仍鲜有讨论。针对该科学问题，该团队制备了一系列负载型模型催化剂，包括CuO/Fe2O3，Fe2O3/CuO以及CuO-Fe2O3/SiO2，借助先进原位表征技术（原位XAS、原位Raman、准原位TEM、准原位HS-LEIS）发现金属铜颗粒和氧化铁之间存在金属-负载强相互作用（SMSI）。理论计算进一步表明铜-氧化铁界面具有较强的CO吸附和H2O吸附解离能力，从而表现出较高的催化活性。

催化剂

    该工作首次报道并证实了铜与氧化铁组分在高温下的金属-负载强相互作用，对其他以金属铜为活性物质的催化反应过程都具有一定的借鉴作用。该工作受到了期刊编辑和审稿人的高度评价（Top 5%），并被选为VIP论文。

    论文的第一作者为我校化工学院特聘研究员朱明辉，共同第一作者为师资博士后田鹏飞，通讯作者为韩一帆教授。该项目得到了上海市东方学者人才计划、上海市青年科技英才扬帆计划、国家自然科学基金青年基金和中央高校基本科研业务费专项资金的支持。

    原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201903298

韩一帆，男，汉族，1968年9月出生于安徽安庆市，郑州大学化工能源学院院长。现任上海市侨联常委，上海市侨知联理事，华东理工大学侨联主席，致公党华东理工大学副主委，河南省知识分子联谊会副主席。1997年毕业于华东理工大学有机化工专业，获工学博士学位。1997-2010年，在复旦大学、德国、美国、新加坡从事工业催化研究工作。2010年华东理工大学特聘教授、博士生导师。2015年入选教育部"长江学者"。 2016年河南省"中原学者"，第五届中国侨界（创新人才）贡献奖。2014-2017连续四年入选Elsevier中国化学工程高被引学者。2016年度上海市优秀博士学位论文导师。2015年第八届中美化工会议中方召集人。主持十三五国家重大专项、985平台、自然科学基金委、科技部、上海市科委等项目共30多项。2011年起，担任英国皇家化学会催化书籍编辑，主编(著)催化专业书籍6卷（英文），编写英文书籍章节2次。英国皇家化学会催化类书籍编辑（唯一代表亚洲，Editor, Catalysis book series (Royal Society of Chemistry, Cambridge, UK)；《过程工程学报》编委；《天然气化工-C1化学与化工》编委；中国化工学会过程模拟及仿真专业委员会委员；《化学推进剂及高分子材料》编委。

从事Operando光谱技术进行工业催化剂构-效关系研究。在专业顶级期刊J. Am. Chem. Soc.、J.Catal、AIChE J.等发表论文100余篇，SCI国际期刊论文90篇，SCI他引3100余次，单篇最高SCI他引215次；申报国际专利1项、国家发明专利15项、获洲际会议大奖1项（第一获奖人）。创制了多种适用于工业苛刻反应条件下(高温、高压及多组份)的动态现场原位（Operando）系统，致力于研究催化剂在真实反应过程中的活性中心形成机理，拓展了以活性中心结构为导向的催化剂研究新方法，秉承"理性设计、可控制备"理念，提高工业催化剂的研发效率，取得了一批具有国际影响的重要研究成果，应用于低碳资源利用与环境治理。相关工业催化剂研制新策略获得工业界高度关注，与多家世界500强化工公司紧密合作提高工业催化性能。

朱明辉，博士，特聘研究员。于2011年获得浙江大学学士学位，2016年博士毕业于美国理海大学，师从Israel E. Wachs教授，2017年5月至2018年8月在美国麻省理工学院从事博士后研究工作，2018年9月开始在化工学院能源与环境催化课题组从事研究工作。主要研究领域为非均相催化，以构建催化体系的构-效关系为基础，提高催化剂的研发效率。涉及方向包括：高温水煤气变换，氮氧化合物的选择性催化还原，酸性天然气的转化以及二氧化碳的电催化还原。迄今为止，已发表16篇学术论文，其中以第一作者身份在J. Am. Chem. Soc., ACS Energy Lett., Appl. Catal. B Environ., ACS Catal.,Catal. Today等国际知名期刊上发表论文共11篇。2018年担任杂志Catalysts客座编辑。