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[材料资讯] 刘洪阳课题组:富缺陷石墨烯稳定原子级分散Cu催化剂研究取得新进展

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发表于 2019-10-12 16:58:09 | 显示全部楼层 |阅读模式
中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心联合研究部研究员刘洪阳和博士研究生黄飞等人与北京大学教授马丁、中科院上海应用物理研究所研究员姜政以及香港科技大学教授王宁等团队合作,在富缺陷纳米石墨烯稳定原子级分散Cu催化剂有效催化乙炔高效选择性加氢研究中取得新进展,相关研究成果在线发表于《自然-通讯》(Nature Communications)。

DFT计算

DFT计算
  乙炔选择性加氢是工业生产高分子聚合物过程中的重要催化反应之一。如何选择性将乙炔加氢到乙烯,而避免乙烯进一步氢化到乙烷,是这一反应急需要解决的主要问题。刘洪阳带领团队近年来致力于新型纳米碳材料负载金属催化剂的研究(ACS Catal. 2019, 9, 5998; ACS Catal. 2017, 7, 3349; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 15823)。在前期研究成果中发现富缺陷纳米石墨烯稳定的原子级分散单位点Pd催化剂,在乙炔半加氢反应中表现出优异的催化活性和选择性(J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 13142)。此项研究工作,首次将原子级分散单位点Cu锚定在富缺陷纳米石墨烯载体 (Cu1/ND@G),并通过球差电镜(图1)和X射线吸收谱(图2)对其进行了系统表征。原子级分散的铜原子通过与载体缺陷上的三个碳原子成键,进而被稳定在石墨烯碳缺陷位点上。相比于传统的团簇Cu催化剂(Cun/ND@G),原子级分散Cu1/ND@G催化剂具有显著的乙炔加氢催化活性和乙烯选择性(图3)。利用密度泛函理论(DFT)模拟计算表明,相比于团簇Cu催化剂(Cun/ND@G),原子级分散的Cu催化剂Cu1/ND@G在乙炔氢化反应中,可有效促进乙炔的活化和乙烯的解离(图4)。此项研究工作,成功地将乙炔高选择性催化剂由贵金属Pd催化剂拓展到廉价的非贵金属Cu催化剂,对未来设计开发高活性、高稳定性和低成本的工业加氢催化剂奠定了坚实的基础。
  上述工作得到国家基金委重大研究计划重点基金、国家基金委重大研究计划培育项目、国家基金委面上项目、科技部重点研发计划“纳米专项”青年科学家项目、中科院青年促进会、中科院金属所、沈阳材料科学国家研究中心的支持,以及上海同步辐射光源提供的大力支持。
       论文链接
         
        乙炔加氢:由石油工业生产的乙烯是生产聚乙烯的重要原料。然而,乙烯进料中通常存在痕量的乙炔(~1%),这会使用于乙烯聚合的催化剂中毒并降低聚乙烯的质量。迄今为止,Pd纳米粒子(NPs)被认为是这种催化反应最有效的催化剂。然而,纯Pd金属催化剂在乙烯存在下催化乙炔,转化率很高但是选择性很差。因此通常使用表面改性剂对Pd金属进行改性,然而这些催化剂通常有毒,并会产生大量的副产物污染环境。目前有研究通过在Pd纳米颗粒上沉积其他金属或金属氧化物等方法制备催化剂以提高选择性,但是这些方法一般制备复杂、性能欠佳。新型的有效且可持续的催化剂亟待开发。


        刘洪阳,现任中科院金属研究所沈阳材料科学国家实验室催化材料部,所优秀学者,课题组长。本科毕业于大连理工大学,目前已主持国家自然科学基金(3项)、国家科技部(2项)中科院以及中石化企业合作项目10余项,主要包括:国家自然科学基金委重大研究计划培育项目,国家自然科学基金委面上项目,国家自然科学基金委青年基金,国家科技部重点研发计划“纳米专项”青年科学家项目课题负责人,中科院青年促进会人才项目,中科院金属所“所优秀学者”引进人才项目,中石化企业合作项目等。目前在Science, Energy Environ. Sci., ACS Nano, Angew. Chem. Int. Ed., Small, J. Mater. Chem. A., ChemSusChem等国际期刊发表SCI论文70余篇,第一作者和通讯作者40余篇,他引次数达1500余次,申请与授权专利11项。目前担任杂志Journal of Energy Chemistry编委,中国材料研究学会青年委员会理事,中国科学院青年促进会成员,辽宁省“百千万人才工程”。
       马丁北京大学,化学与分子工程学院,研究员。1996年四川大学化学系物理化学专业毕业。2001年获中国科学院大连化学物理研究所理学博士学位,2000年美国国家高场实验室访问学生,2001-2005年牛津大学和Bristol大学博士后研究。2005年入选中国科学院“百人计划”,大连化学物理研究所催化基础国家重点研究室副研究员,2007年晋升研究员。2009年,北京大学化学与分子工程学院先进催化课题组组长,研究员,博士生导师。主要从事合成气转化、水活化、烃类选择转化和催化原位表征技术等方面研究,在费托合成、双金属催化体系、催化机理研究等方面取得了系列进展。发表SCI论文160余篇,他引4800余次,h-index 40。纳米催化项目获得2009年度辽宁省自然科学一等奖。获得2014年度北京大学王选青年学者奖,2014年度北京大学青年教师教学比赛一等奖。2014年度应邀担任英国皇家化学会期刊Catalysis Science & Technology副主编。2016年入选英国皇家化学会会士(Fellow of Royal Society of Chemistry)。已在国际学术刊物Science、J Am Chem Soc、Angew Chem Int Ed、Sci Rep、ACS Catal、Appl Catal B: Environ等发表论文180篇。
      

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