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唐艳红教授课题组在材料领域权威期刊Advanced Functional Materials (IF=15.621)发表研究工作“Efficient photocatalytic nitrogen fixation: Enhanced polarization, activation and cleavage by asymmetrical electron donation to N≡N bond”(Advanced Functional Materials, 2019, 1906983)。论文的第一作者为我院在读博士生袁继理,这也是袁继理同学在IF>10期刊发表的第三篇论文,前2篇均发表在Applied Catalysis B: Enviromental (IF=11.698)上。
氨(NH3)是一种重要化工原料。目前工业Haber−Bosch法制氨需要高温高压苛刻条件,并且能耗和CO2排放巨大。太阳能驱动光催化N2转化NH3被认为是节能、绿色的NH3合成重要途径。然而,NoN 键的高度非极性和高键合能使得仅依靠半导体光生电子难以极化、活化和解离。在异相光催化剂表面精确调控N2的配位和活化极具挑战性。唐艳红教授课题组在g-C3N4纳米片表面制备具有S缺陷的CoSx纳米晶, S缺陷诱导Ru纳米晶的原位生长,构建了Ru-Co双金属中心。N2中的两个N原子分别键合在Ru和Co上,形成非对称的桥连结构。两个N原子的p反键轨道分别接受过渡金属Ru和Co的d轨道电子,NoN 键被高度极化,其键长拉伸到双键范畴。通过一个类酶加氢过程,光照条件下N2被高效、高选择性转化为NH3,其表观量子效率达到目前报道最高值。相关研究为异相光催化固氮提供一种新的思路。
此外,唐艳红教授课题组在工程领域著名刊物Journal of Hazardous Materials (一区,IF=7.65)发表研究工作“Static and continuous flow photoelectrocatalytic treatment of antibiotic wastewater over mesh of TiO2 nanotubes implanted with g-C3N4 nanosheets” (Journal of Hazardous Materials, 2020, 384, 121248),论文的第一作者为我院在读博士生唐海芳。
g-C3N4因其可见光响应、稳定性好及环境友好的优点,在环境领域备受关注。然而,g-C3N4价带氧化能力不足,水中一些难降解的高毒性持久性污染物难以被分解矿化。而且,粉末状的光催化剂不能用于连续流水处理工艺、催化剂回收利用难,极大制约其工程应用。唐艳红教授课题组通过在二氧化钛纳米管阵列网原位生长g-C3N4纳米片,构建了具有可见光响应的光电催化电极,实现了抗生素废水的连续处理,抗生素矿化程度达到目前连续流光催化工艺最高水平,运行稳定性高。相关研究为光电催化技术用于水处理工程化迈出坚实的一步。
两篇论文通讯作者均为湖南大学材料科学与工程学院唐艳红教授和化学化工学院刘承斌教授。
论文的链接:
https://doi.org/10.1002/adfm.201906983
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.121248
哈伯法(也称哈伯-博施法,德文:Haber-Bosch-Verfahren,英文:Haber Process,也称Haber-Bosch process或Fritz-Haber Process)是一种通过氮气及氢气产生氨气(NH3)的方法。氮气及氢气在200个大气气压及摄氏400度,通过一个铁化合物的催化剂(Fe3+),会发生化学作用,产生氨气。在这个情况下,产量一般是10-20%。这个实验首先在1908年由弗里茨·哈伯进行。于1910年,Carl Bosch于德国巴斯夫化学公司工作时,成功把这个实验商业化,使之符合成本效益。这个实验最早期于1911年被德军于第一次世界大战使用。之前,德国要制作氨气需要从智利进口硝酸钠,但由于战争使其供应不稳定。哈伯亦以此项发明获得1918年诺贝尔化学奖。
唐艳红,女,湖南大学教授。1998年毕业于湘潭大学,2005年中科院长春应化所获得博士学位。研究领域:新能源(主要为燃料电池、微生物燃料电池、超级电容器)材料研究与应用; 环境检测用化学传感器新材料与新技术研究;环境污染物光催化降解与吸附材料。
刘承斌,湖南大学教授,博士生导师,国家“万人计划”科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、教育部新世纪优秀人才,湖南省杰出青年基金获得者,国家自然科学基金通讯评审专家、教育部科技奖励评审专家、湖南省自然科学基金评审专家、湖南省科技奖励评审专家、教育部学位中心学位论文评审专家、国际刊物American Journal of Water Science and Engineering、Journal of Bioanalytical Techniques编委。先后主持5项国家自然科学基金、湖南省杰出青年基金、湖南省自然科学基金重点项目、教育部新世纪优秀人才计划资助项目、湖南省科技重大专项等20余项课题。
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