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[材料资讯] 徐兆超课题组JACS:发现光诱导电子转移影响荧光染料发光强度的量化关系

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发表于 2020-4-3 07:00:17 | 显示全部楼层 |阅读模式
中国科学院大连化学物理研究所分子探针与荧光成像研究组研究员徐兆超团队与新加坡科技设计大学教授刘晓刚合作,发现光诱导电子转移影响荧光染料发光强度的量化关系。
  光诱导电子转移(photoinduced electron transfer, PET)是物质和物质间吸收、转移、转换能量的主要光物理过程之一。通过PET过程调控荧光染料的荧光强度成为发展荧光探针和生物传感器的主要信号传导机制。例如,PET荧光探针与被检测物的结合可以抑制其PET的发生,从而显著提高其量子产率;该探针具有灵敏度高、可视性强、时空分辨率高的特点。准确地定量预测荧光染料的PET效率对合理开发新型PET探针具有重要意义。

PET能够发生的ΔE及其生物学应用

PET能够发生的ΔE及其生物学应用
  该研究团队在对荧光分子构效关系深刻理解的基础上,通过“实验与理论”相结合的研究方式,近期又发现了能够半定量描述荧光染料PET效率的量化参数,定义为通用描述符ΔE,即荧光团和受体的前线轨道能极差。
  研究团队根据PET类荧光探针的特点,研究了超过140种meso位苯基取代的具有荧光团-受体结构的荧光染料,发现半定量预测PET探针量子产率的参数ΔE的阈值为反直觉的~0.6 eV。当ΔE<~0.6 eV时,荧光团在极性溶剂中的量子产率很低(<20%),PET发生;相反,当ΔE>~0.6 eV,荧光团的量子产率在所有介质中均较高(大部分>20%),PET被抑制。
  研究团队根据PET类探针的特点,设计了6个BODIPY类和3个罗丹明类染料来验证ΔE阈值的规律。实验发现,ΔE>~0.6 eV的3个分子B1、B2、B3量子产率均较高,在所有溶剂中都高于30%;ΔE<~0.6 eV的3个分子B4、B5、B6在极性溶剂中的量子产率均低于1%,在非极性溶剂中的量子产率显著增加(>30%),因而表现出极好的免洗脂滴成像和AIE性质。3个罗丹明类染料M1、M2、M3也呈现出相同的规律,分子M3具有优秀的线粒体免洗成像性质。
  经过验证,ΔE的阈值~0.6 eV能准确预测包括BODIPY、荧光素、罗丹明和硅罗丹明在内的多种荧光团的量子产率。描述符ΔE使研究人员能够定量设计各种可用于生物成像的PET探针,也能作为一个有效的指标高效指导设计众多基于AIE的发光材料。
  相关成果发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上。以上研究工作得到国家自然科学基金面上项目资助。
       https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c01473
       文章来源:大连化物所
       徐兆超,男,中国科学院大连化学物理研究所研究员。1979年生于山东青岛,2001年和2006年在大连理工大学先后获得学士和博士学位,2006年8月至2008年9月于韩国梨花女子大学做博士后研究,2008年10月至2011年7月在英国剑桥大学作为赫考尔•史密斯研究员从事研究工作,2011年以”百人计划”引进到大连化学物理研究所工作,成立“分子探针与荧光成像”创新特区研究组并任组长,2012年获中国科学院“百人计划”择优支持。研究工作主要涉及生物活性小分子的设计、合成及其在细胞以及活体中的成像和与人类健康及疾病相关的生物学问题研究。研究方向包括荧光探针与细胞成像,生物大分子DNA和蛋白质的荧光标记和荧光识别,和癌细胞荧光识别和活体检测。曾获得辽宁省优秀博士论文和大连理工大学十佳博士论文。在Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Biomaterials 等期刊发表论文33篇,论文总引用次数超过2000次,他引次数超过1700次,h指数20。

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