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[材料资讯] 郑南峰、傅钢Nature Nanotechnology:溢流加氢大幅降低贵金属用量

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发表于 2020-8-8 14:25:20 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我院郑南峰教授、傅钢教授团队在合金催化剂的溢流加氢研究方面取得重要进展。相关成果“Facet Engineering Accelerates Spillover Hydrogenation on Highly Diluted Metal Nanocatalysts”发表于Nature Nanotechnology (DOI: 10.1038/s41565-020-0746-x).

贵金属用量

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       氢溢流是催化中一个重要现象。长期以来,溢流到“惰性”载体上的氢物种是否具有催化加氢活性一直存在争议。该研究团队将单原子分散催化剂与纳米表面结构调控有机结合,创制结构明确、不同表面Cu负载的Pd单原子催化剂,揭示溢流氢物种的加氢能力与Cu载体的晶面密切相关。研究发现Pd1/Cu(111)和Pd1/Cu(100)这两种催化剂在炔烃半氢化反应中均具有很高的催化选择性,但其活性却与Pd负载量呈现截然不同的依赖关系。当Pd负载量低到几十个ppm,Cu纳米片负载的催化剂几乎不具有加氢活性,但Cu纳米立方体负载的催化剂仍然拥有很高的加氢催化活性,预示着氢气在Pd中心活化后,溢流到Cu(100)晶面所形成的H物种具有加氢能力。更为重要的是,这一溢流加氢过程也同时得到了CO定量毒化活性表征以及增加Cu纳米立方体添加量可提升催化活性两方面实验的证实,形成了判断溢流加氢是否发生的有效策略。理论计算表明,除了H与表面的结合能外,炔烃的吸附能也是溢流加氢一个非常关键的因素。相对于Cu(111)表面,Cu(100)表面的s-p-d轨道杂化可以有效稳定加氢过渡态,降低反应能垒,促进溢流加氢。研究还发现,催化活性可随加入Cu纳米立方体的尺度增大而大幅提升,并证实Cu表面上氢溢流距离可大于500nm,远高于氧化物表面的氢溢流距离。为此,该研究提出了可以利用极低的Pd含量(0.005 wt%,50ppm)来激活Cu(100),使其具有高催化活性,创造出“点铜成钯”效应。该催化剂对各种取代基修饰的炔烃半加氢反应都具有高选择性,而且无论对液相或气相反应都有相当高的反应活性和选择性。
        该工作由郑南峰教授和傅钢教授共同指导,理论计算和预测部分主要由博士后江丽芝完成,实验部分主要由已毕业博士生刘锟隆完成。已毕业博士生周凌云、秦瑞轩、刘朋昕、台湾大学陈浩铭教授和洪崧富博士以及中科院物理所谷林研究员和张庆华博士参与了部分研究与课题讨论。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费等的资助和支持。
       论文链接:https://www.nature.com/articles/s41565-020-0746-x
  
       文章来源:厦门大学
       文章来源:厦门大学
       郑南峰,1977年生。厦门大学教授、博导,能源材料化学协同创新中心副主任。1998年本科毕业于厦门大学,2005年在加州大学河滨分校获化学博士学位。2005-2007年在加州大学圣芭芭拉分校从事博士后研究。2007年被聘为厦门大学特聘教授,2009年获国家杰青资助,2010年获聘 “长江学者”特聘教授。主要从事纳米表界面化学方面的研究,已在Science (3篇)、 Nature、 Nature Mater. (2篇)、 Nature Nanotech (2篇)、 Nature Commun. (8篇)、Sci. Adv.、 J. Am. Chem. Soc. (34篇)、 Angew. Chem. (12篇)、Adv. Mater. (5篇)等国际刊物上发表论文140余篇,被引12000余次,h-指数63。获美国化学会无机杰出青年科学家奖、中国化学会青年化学奖、日本东京大学Zasshi-kai讲席奖、中国化学会-英国皇家化学会青年化学奖、教育部青年科学奖等奖项。先后入选中组部青年拔尖人才、科技部中青年科技创新领军人才、国家百千万入选国家百千万人才工程, 并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号。2016年,获中国青年科技奖,并入选“中国优秀青年科技人才”(全国十名)。
       傅钢,厦门大学教授。1997年本科毕业于厦门大学;2004年在厦门大学获得理学博士学位,导师为万惠霖院士和徐昕教授。2004年留校任教,2008年晋升为副教授,2016年晋升为教授。2011-2012年作为访问教授前往法国里昂高等师范学院与Philippe Sautet教授进行合作交流。目前主要的研究领域是纳米表界面催化的理论研究,先后在Science,Nature Mater.,Nature Comm., Chem,J Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed等刊物上发表论文50余篇,并作为项目负责人主持国家自然科学基金面上项目4项。




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