谭海仁课题组首次采用溶液法制备高效的全钙钛矿三结太阳能电池

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有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池因具备低成本、易制备和优异光电性能等突出优点，在国际上备受关注并且发展迅速，单结电池转化效率已从2009年的3.8%提升到2020年的25%以上，钙钛矿也被认为是下一代最具应用前景的低成本高效率光伏材料。目前，钙钛矿/钙钛矿（全钙钛矿）双结叠层太阳能电池已经达到了24.8%的效率。根据相关理论计算，理想带隙匹配下，全钙钛矿三结太阳能电池可以获得比双结叠层电池更高的转换效率，其可实用化效率可达37%以上。然而，三结电池制备工艺复杂且光电匹配难度较大，领域内一直鲜有突破进展，实验上已实现的转换效率远低于10%。
       近日，南京大学现代工程与应用科学学院谭海仁教授课题组发表了溶液法制备高效全钙钛矿三结太阳能电池的最新研究成果。该工作通过使用目前理想匹配的1.99-，1.60-和1.22-eV带隙子电池，设计制备了NiO/PTAA双层结构作为1.60-eV子电池的空穴传输层（HTL），获得了致密且具有优良导电性的互连层。最终，溶液法制备的三结全钙钛矿太阳能电池获得了20.1%的转换效率，取得了全钙钛矿三结太阳能电池领域的重要进展。

钙钛矿太阳能电池

       该成果以《Solution Processed Monolithic All-perovskite Triple-junction Solar Cells with Efficiency Exceeding 20%》为题，在能源类知名期刊ACS Energy Letters（IF=19.0）上发表（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01184）。
       文章基于目前全钙钛矿三结太阳能电池最优的带隙匹配1.99-，1.60-和1.22-eV。首先制备了带隙约为2.0 eV的宽带隙钙钛矿，采用一步反溶剂法制备了组分为Cs0.2FA0.8PbI0.9Br2.1的钙钛矿薄膜，如图1所示。

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▲图1. Cs0.2FA0.8PbI0.9Br2.1宽带隙（1.99-eV）钙钛矿。

       之后沉积ALD-SnO2/Au为子电池之间的互连层 (图2a）。选择PTAA作为1.60-eV中间电池的HTL时，其厚度无法覆盖粗糙的顶电池的表面，从而形成不连续的HTL（图2b）。为了解决这个问题，在沉积PTAA之前旋涂了一层较厚（约80 nm）的NiO纳米晶。NiO纳米晶体可以在旋涂后填满钙钛矿粗糙的表面，这有利于随后获得更致密的PTAA层。使用NiO/PTAA双层HTL在1.60-eV单结电池中展现出更好的性能（图2c）。与仅使用PTAA作为互连HTL的器件相比，使用NiO/PTAA双层HTL的双结电池具有更好的光电性能（图2d, e）。

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▲图2.顶电池与中间电池之间的互连。

       上述结构再加上组分为MA0.3FA0.7Pb0.5Sn0.5I3的1.22-eV带隙钙钛矿，制备得到了全钙钛矿三结太阳能电池。统计对比了在1.60-eV子电池中分别使用PTAA和NiO / PTAA为HTL时三结电池的PCE分布（图3a）。PTAA为HTL时性能最好的三结电池器件的PCE仅为17.2％（Voc = 2.549 V，Jsc = 8.9 mA cm-2，FF = 76.2％）。最佳NiO / PTAA器件的PCE显著提升至20.1％，Voc为2.802 V，Jsc为8.8 mA cm-2, FF为81.1％（图3b）。该器件在3分钟内测得的稳定PCE为19.8％（图3c）。在三结电池中，来自三个子电池的相应EQE光谱的积分Jsc值分别为8.5、9.3和10.2 mA cm-2（图3d）。

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▲图3.全钙钛矿三结太阳能电池的光电性能。

       19级博士生肖科和19级直博生闻瑾为论文的共同第一作者，现代工学院谭海仁教授为论文通讯作者。本工作得到了现代工学院朱嘉教授、电子学院徐骏教授的支持，还得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、固体微结构物理国家重点实验室和江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室的支持。
      
        文章来源：南京大学
        谭海仁，南京大学现代工程与应用科学学院教授、博士生导师。2008年毕业于中南大学无机材料系，先后从中科院半导体研究所、荷兰代尔夫特理工大学获得硕士和博士学位，2015年博士毕业后荣获荷兰Rubicon Fellowship到加拿大多伦多大学从事博士后研究工作（导师Edward Sargent教授）。谭海仁博士的主要研究方向为新型薄膜光伏材料及高效率薄膜太阳能电池的设计与制备，曾实现了平面型钙钛矿太阳能电池、非晶硅/微晶硅叠层太阳能电池以及非晶硅/有机聚合物杂化多结太阳能电池转换效率的世界记录，并获得世界光伏大会“青年研究员奖”。在Science, Nature Communications, Nature Energy, Advanced Materials, Nano Letters, JACS等刊物发表论文50余篇，引用2800余次。