张袁健课题组在探索氮化碳基本分子功能单元的研究中取得新进展

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近日，东南大学化学化工学院、江苏省富碳材料器件工程实验室张袁健教授课题组与南京大学化学化工学院马海波教授课题组合作报道了氮化碳基本分子功能单元的研究进展，相关成果以“Unraveling Fundamental Active Units in Carbon Nitride for Photocatalytic Oxidation Reactions”为题在国际重要刊物Nature Communications在线发表。

       不同形式能量间的高效转换是科学与技术发展的一个核心问题。作为一种重要的化学测量手段，基于光到电转换的光电化学和基于电到光转换的电化学发光方法已被广泛用于临床100多种疾病（包括癌症）相关标志物的高灵敏检测，这其中，发展高性能光、电活性材料是光电传感的物质基础。
氮化碳是一种具有类石墨结构的二维聚合物材料，由于具有良好的物理化学稳定性、独特的化学结构和电子能带结构，近年来被广泛应用于人工树叶（光合成）和工业催化等领域。在前期的工作中，该团队另辟蹊径地发现了氮化碳在光电传感领域具有十分诱人的应用前景，利用氮化碳发展了针对遗传物质DNA损伤等多种疾病相关小分子和标志物的超高灵敏度光电检测新方法。在此基础上，深入探索分子水平上氮化碳在光、电化学反应过程中的基本功能单元具有重要的意义，有望进一步推动氮化碳的理性制备和释放其优异的光电特性，提高传感性能；然而，由于氮化碳分子结构的复杂性，使得该项研究充满挑战。
       针对这一问题，该团队通过微波和质谱等合成、表征手段成功分离并鉴定了氮化碳的两种基本分子单元，即完全聚合的七嗪环M1片段和未完全聚合的M2片段。进一步通过实验和理论计算揭示了光催化氧化过程中M1和M2分别在光吸收和电荷分离方面起主导作用，氧气分子则主要通过与M2发生电子耦合参与到光激发过程。深刻理解氮化碳每个基本功能单元的关键作用和协同效应，将为探索“自下而上”的制备高活性氮化碳和其他类似高分子催化剂在光电传感、能源转换和环境治理等方面提供指导。
       本文的共同第一作者是东南大学博士生黄超锋、马进和南京大学博士生温亚平，张袁健和马海波共同为该工作的通讯作者，东南大学为该工作的第一完成单位。该工作得到了国家自然科学基金和江苏省双创团队项目的资助。
       论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-20521-5
       供稿：东南大学化学化工学院
      
       文章来源：东南大学
        张袁健，1998年-2007年先后在南京大学（NJU）基础学科教学强化部和中国科学院长春应用化学研究所（CIAC, CAS）学习获学士和博士学位，2008年-2012年先后在德国马普胶体界面研究所（MPI-KG）和日本国立物质材料研究所（NIMS）国际青年科学家中心（ICYS）从事科研任博士后和ICYS Researcher（Tenure-Track），2012年起受聘于东南大学（SEU）化学化工学院，任教授、博士生导师。以分析传感为导向，利用电化学和光谱等技术对氮化碳聚合物、石墨烯、碳纳米管等富碳功能材料的化学制备、电子结构调控、表面性质改性、分子界面组装等方面进行系统研究，探索它们在光电转换和（光）电化学催化效应，并基于此发展新型光、电化学传感应用。 已在J. Am.Chem. Soc和Angew. Chem.Int. Ed.等发表SCI论文100余篇。研究成果受到国际国内同行的广泛关注，所发表论文被SCI期刊论文正面引用或大篇幅图文并茂重点介绍5000余次，H-index 41。作为项目负责人承担国家自然科学基金委重大研究计划培育项目、江苏省科技厅杰出青年基金、日本学术振兴会青年基金等相关项目，应邀担任美国化学会、英国皇家化学会、德国Wiley出版社等多个期刊审稿人。
        马海波，南京大学化学化工学院教授、博士生导师，长期从事强关联与复杂体系激发态的量子化学方法发展、程序开发及其应用研究。先后获德国洪堡学者奖学金（2007-2009）、国家自然科学基金优秀青年基金（2017）、中国化学会唐敖庆理论化学青年奖（2018）、教育部自然科学一等奖（2019，排名第4）等学术奖励和项目资助。