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[材料资讯] 陈涛、路伟等在豹纹变色龙皮肤启发的智能多色荧光高分子水凝胶研究方面取得新进展

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发表于 2021-5-10 11:29:00 | 显示全部楼层 |阅读模式
智能多色荧光高分子水凝胶是一类发光颜色可调的高分子软材料,其三维交联网络中包含大量水分子的独特结构特点,使得其往往可兼具经典荧光高分子水溶液和固态本体材料两者共同的性能优势,在传感检测、信息防伪、仿生驱动、软体机器人等领域拥有巨大应用前景,是先进发光高分子材料领域的重要发展方向之一。
  近年来,中国科学院宁波材料技术与工程研究所智能高分子材料课题组陈涛研究员与路伟研究员一直致力于智能荧光高分子水凝胶的构建及其仿生驱动、传感检测等应用研究,先后发展了一系列具有智能可调荧光颜色/强度的高分子水凝胶新材料(Aggregate, 2021, 1, e37; Adv. Intell. Syst. 2021, 2000239; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 8608; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 16243; ACS Macro Lett. 2019, 8, 937; Adv. Funct. Mater., 2019, 29, 1905514; Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1704568; ACS Sensors, 2018, 3, 2394; ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 23884)。然而,与自然界中能够呈现丰富多彩皮肤颜色变化的变色龙等生物相比,科研团队制备的多色荧光高分子水凝胶在外界刺激下的发光颜色变化范围仍较窄,尤其是仍难以利用单一水凝胶实现刺激响应的红色、绿色和蓝色荧光相互转变。

变色龙皮肤

变色龙皮肤
图1 变色龙皮肤启发的仿生核壳结构荧光高分子水凝胶的结构及其智能多色荧光调控示意图
  经过细致的对比研究发现,真实的变色龙皮肤和已报道的多色荧光高分子水凝胶具有不同的结构,例如,人工合成的多色荧光水凝胶多是将两种或多种荧光团同时引入单一的各向同性交联网络中制备的,而近期的一个生物学研究(M. C. Milinkovitch, et al. Nat. Commun. 2015, 6, 6368)表明,豹纹变色龙的皮肤中含有两层致密排列的虹色细胞(类似于核壳结构,如图1b所示),这种细胞不仅含有色素,还含有很多光子晶体,变色龙就是通过肌肉运动来控制不同细胞层中的晶体排列结构来呈现丰富多彩的结构色变化。这一材料结构的显著差异促使科研团队思考:是否可以在高分子水凝胶中构建类似的多层核壳结构,使得不同响应性的荧光团分别分布在不同水凝胶层中,从而可以像变色龙皮肤一样呈现智能响应的红、绿、蓝、紫等多种发光颜色相互转变?
  为了验证这一设想,科研团队提出了一种离子扩散诱导界面聚合的材料构筑方法,成功地将红色稀土铕配合物(R)、聚集诱导发光型(AIE)蓝色萘酰亚胺(B)和pH响应性绿色苝四甲酸(G)等三种荧光团分别引入核壳结构高分子水凝胶的核层、第一壳层和第二壳层,其中AIE型萘酰亚胺因被共价接枝到温敏性聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)高分子链上而具有温致蓝色荧光显著增强性质。得益于这一独特的仿生多层核壳结构设计,三色荧光团的空间距离较远而不会发生复杂的光物理相互作用(如能量转移、复合物/缔合物发光等),水凝胶第一壳层和第二壳层的蓝色和绿色荧光强度可以分别利用温度和pH刺激进行独立且连续的调控,从而成功实现智能响应的红、绿、蓝、紫等多种发光颜色相互转变。这一研究工作初步证明了利用仿生多层核壳结构来制备智能多色荧光高分子水凝胶的可行性,有望在海鲜新鲜度检测、信息防伪加密、柔性变色皮肤等应用领域发挥重要作用。该工作近期以“A panther chameleon skin-inspired core@shell supramolecular hydrogel with spatially organized multi-luminogens enables programmable color change”为题发表在Cell Press旗下的Cell Reports Physical Science 2021, 2, 100417上。该工作发表后得到多个科学媒体的报道,如The Academic Times(https://academictimes.com/chamel ... eafood-has-spoiled/)等。
  这项工作得到了国家自然科学基金(21774138、51773215)、中科院青促会(2019297)、中德合作国际交流项目(M-0424)、中科院前沿科学重点研究项目(QYZDB-SSW-SLH036)和广东省分子聚集发光重点实验室开放基金(2019B030301003)等项目的支持。


       文章来源:宁波材料所
       陈涛,博士,研究员,博士生导师。2006年毕业于浙江大学化学反应工程国家重点实验室,获得高分子化学与物理博士学位。先后于2006年到2007年在英国华威大学(University of Warwick)化学系及于2007年到2010年在美国杜克大学(Duke University)材料科学与工程系从事博士后研究;2010年到2012年,作为洪堡学者在德国德累斯顿工业大学(Technische Universität Dresden)化学系从事科研工作。加入中科院宁波材料所,组建智能高分子材料课题组。在Chemical Society Review, Progress Polymer Science, Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Chemical Science, Chemistry of Materials, Small, Chemical Communications, ACS Appl. Mater. Interfaces, Journal of Materials Chemistry A-C, Polymer Chemistry, Scientific Report, Macromolecular Rapid Communications, Langmuir, Soft Matter, Advanced Materials Interfaces, Journal of Physical Chemistry B和Polymer等期刊上发表一作/通讯作者SCI学术论文70余篇,共发表SCI论文120余篇,引用1900余次,H因子为24,合作出版专著4本,申请15项国家发明专利,5项获得授权。
     路伟,博士,项目研究员,博士生导师。1987年出生于安徽省蚌埠市怀远县,2008年和2014年分别获得浙江大学工学学士和理学博士学位;2014年7月开始在中科院宁波材料所工作,历任助理研究员、副研究员(2016年)、春蕾副研究员(2017年)等岗位,于2019年晋升为项目研究员。。自2016年以来,主要从事智能多色荧光高分子水凝胶研究,即立足于荧光高分子水凝胶的结构性能特异性,从荧光功能单体和聚合物分子设计的源头出发,通过发光中心分子结构、高分子链和聚集态结构以及复合材料结构等多层次结构调控,突破了已报道高分子水凝胶体系普遍发光颜色单一的局限,实现了荧光高分子水凝胶的多功能化,在此基础上发展了具有类变色龙变形/变色双功能协同的仿生智能高分子水凝胶驱动器,初步证明了多功能协同仿生变色伪装软体机器人的可行性。基于这些研究成果,先后以第一/通讯作者身份在Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Soc. Rev., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Chem. Mater., ACS Macro Lett.,等国际材料和化学期刊上发表SCI学术论文20余篇(ESI高被引论文2篇),承担包括国家自然科学基金面上项目(2020、2017)、青年项目(2015)、宁波市国际合作项目(2016)等,先后入选中国科学院“青年创新促进会”(2019)和宁波市拔尖和领军人才培养工程(2017)。



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