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[材料资讯] 方宁教授课题组:二维层状材料缺陷位的单分子光催化动力学研究进展

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发表于 2021-10-13 09:00:00 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我院方宁教授课题组与佐治亚州立大学雷思东助理教授课题组合作在揭示二维层状材料缺陷位的单分子光催化动力学方面取得重要进展,相关成果“Single-molecule photocatalytic dynamics at individual defects in two-dimensional layered materials”在线发表于Science Advances (DOI: 10.1126/sciadv.abj4452)。

二维层状材料

二维层状材料
        二维层状材料催化剂近年来被广泛研究,将有望取代贵金属催化剂。缺陷作为二维材料的催化活性位已被广泛认可,研究者通过各种各样的缺陷工程化来提高二维材料催化剂的催化性能。因此,全面了解单个缺陷的物理化学性质和其催化的反应动力学将有助于指导理性的缺陷工程化。直至今日,大部分的研究工作都集中在利用高空间分辨的技术(如透射电镜,针尖增强拉曼光谱)研究缺陷的晶格结构和电子性质等,而对于缺陷位上的催化反应动力知之甚少。
       该工作利用方宁课题组前期自主搭建的超灵敏单分子定位显微镜,通过基于质心定位的单分子荧光成像获得了富含多种结构特征(面,边缘,褶皱、空穴)的2D InSe的催化活性分布,发现不同结构位点的催化活性排序为:空穴 > 褶皱 > 边 > 面,并且所有缺陷负载于3~4层的InSe上具有最高的催化活性。通过进一步拆分研究影响催化活性的动力学步骤,定量测试了不同缺陷位上的光催化反应动力学的重要参数(反应速率常数、反应物的吸附平衡常数、产物的脱附速率等),这些动力学参数受缺陷结构、电子性质和本体材料层数的调控。此外,为了进一步明晰分子在缺陷位上的动态行为,课题组追踪了分子在InSe表面的扩散轨迹,发现产物分子在2D InSe表现出三种不同的扩散行为,这些扩散行为的比例和扩散速率受不同缺陷位的影响。该工作系统地研究了2D InSe上不同缺陷位的光催化动力学,将有助于全面理解缺陷的催化性质,对于理性指导缺陷工程化具有重要意义。该工作还可以拓展到其他缺陷和二维材料,以及研究外场调控(如电场、磁场等)对缺陷催化动力学的影响。
        该工作是在方宁教授和雷思东助理教授(佐治亚州立大学)共同指导下完成。实验主要由佐治亚州立大学的黄腾翔博士和董斌博士完成,我院程晓东博士参与相关数据的分析与讨论。研究工作得到了嘉庚创新实验室的资助和支持。
        论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abj4452


        文章来源:厦门大学
        方宁,厦门大学化学化工学院教授、博导,国家高层次人才,特聘教授。2008-2015年在美国爱荷华州立大学化学系担任助理教授、及美国能源部埃姆斯国家实验室特聘研究员;2015-2021年在美国佐治亚州立大学担任终身教授;2021年回国,在厦门大学化学系担任特聘教授。主要研究领域为使用单分子、单粒子光学显微成像技术,通过高灵敏、快速的单分子追踪技术研究催化反应机理,以及细胞内单分子、单颗粒的位置与角度超分辨率解析研究细胞内运输及细胞内吞机理等。
       方宁教授是化学成像戈登会议的共同发起人及第一届会议主席Gordon Research Conference on Chemical Imaging,于2015年获得国际分析化学与谱学学会(FACSS)年度创新奖,2020年佐治亚州立大学杰出成就奖。在美期间主持多项美国国立卫生研究院(NIH)、美国国家科学基金会(NSF)、美国能源部(DOE)基金。
       迄今为止,在 Nature Catalysis、Nature Cell Biology、Nature Communications、PNAS、JACS、Angew Chem Int Ed、Nano Letters、ACS Nano、Analytical Chemistry 等发表SCI论文90余篇,在 Chemical Reviews 以单分子单颗粒光学成像技术在化学成像及生物物理领域为题发表2篇综述。
        

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