陈萍研究员、郭建平等发现非常规、高活性铬基合成氨催化剂

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近日，我所复合氢化物材料化学研究组（DNL1901）陈萍研究员、郭建平研究员团队与德国马普学会煤化学研究所Weidenthaler教授、厦门大学吴安安副教授合作，发现了一种Ba-Cr四元氮氢化物（nitride-hydride）催化剂，在较为温和的条件下实现了氨的催化合成。
　　氨不仅是氮肥的主要原料，也可作为能源载体在可再生能源的储存与转化过程中发挥重要的作用。现有的Haber-Bosch合成氨工业过程的反应条件非常苛刻（温度350至550℃，压力10至30MPa）, 开发低温低压高活性催化剂是研究人员长期以来不懈追求的目标。目前，科研人员大多基于活性金属铁和钌开发催化剂，相较而言，对前过渡金属如铬等的研究相对较少。

　　本工作中，该团队在前期工作（Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Nat. Chem.，2017；J. Am. Chem. Soc.，2018）的基础上，报道了一种新的合成氨催化剂设计策略，即从钡和铬的氨基化合物出发制备钡铬四元氮氢化物催化剂，催化剂活性相为Ba5CrN4H。这独特结构可以赋予晶格氮及晶格氢（负氢）较高的反应性，在温和的条件下可以实现有效的氨合成催化。例如在573K和10bar条件下，该催化剂的氨合成速率为6.8mmolNH3cat-1h-1，与氮化铬催化剂相比，提高了3个数量级以上，约为Cs-Ru/MgO催化剂的4倍。这项研究工作进一步丰富了对“氢化物在合成氨催化中作用”的认识，同时也为发展新型合成氨催化剂，特别是对于一般认为活性较低的前过渡金属催化剂的设计提供了新思路。
　　相关成果以“Barium Chromium Nitride-hydride for Ammonia Synthesis”为题，发表在Cell Press细胞出版社期刊《化学-催化》（Chem Catalysis）上，并被选为封面文章，该工作的第一作者是我所DNL1901博士研究生关业勤和博士后张炜进。上述工作得到国家自然基金委、中国科学院青年创新促进会等项目的支持。（文/图 关业勤）
　　文章链接：https://doi.org/10.1016/j.checat.2021.08.006


      文章来源：大连化物所
      陈萍，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。1997年毕业于厦门大学化学系后受聘于新加坡国立大学，历任Research Fellow, senior Research Fellow, Assistant Professor和Associate Professor。2008年作为特聘研究员加入中科院大连化学物理研究所。从事储氢材料及多相催化研究10余年，开创了金属氮基化合物和金属氨基硼烷两类储氢材料体系；首次提出了正氢与负氢的作用机制，并将其应用于储氢材料的设计开发；在固相催化、加氢、脱氢反应等方面均有研究。先后在Nature, Sciences, Nature Materials, Nature Chemistry, Nature Reviews Materials及Angewandte Chemie等学术期刊发表论文140余篇，文章引用7400余次。承担了新加坡、美国、日本及国内的科研项目计10余项；申请国家、国际专利19项；主持国际会议10余次，任2011年美国材料学会春季年会主席。在国际学术会议做特邀、邀请报告60余次。担任国际氢能联合会（International Association for Hydrogen Energy (IAHE)）国际顾问, Journal of Energy Chemistry副编辑，ChemSusChem顾问和Scientific Reports编委等。荣获“辽宁省三八红旗手标兵”称号（2015），荣获政府特殊津贴（2013），荣获国家杰出青年科学基金（2012），中国青年女科学家奖（2011），“十一五”国家科技计划执行突出贡献奖（2011），中国侨联贡献奖（2010），中科院“百人计划”择优支持（2009），新加坡国立大学杰出青年科学家奖（2007），新加坡淡马锡青年科学家奖（2006）等。
       郭建平，理学博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。获厦门大学学士、理学硕士学位及中国科学院大连化学物理研究所理学博士学位。目前主要从事低温、高效氨合成与分解多相催化材料的研究，以及复合氢化物材料在多相催化中的应用研究。
       吴安安，厦门大学副教授。 2003年在瑞典哥德堡大学获理学博士学位。主要研究方向为：密度泛函方法，核磁共振波谱，红外光谱，化学反应机理和反应动力学的研究。