2021年11月获悉，清华大学材料学院汪长安教授团队和机械系闫剑锋副教授合作首次以超快激光诱导构筑金属-载体强相互作用(SMSI)。利用超快激光激发界面局部电场强度，调节原子扩散速率和路径，诱导表面缺陷形成以及亚稳态结构迁移，在一系列负载型贵金属催化剂中构筑金属-载体界面强相互作用。这项工作为调控负载型贵金属催化剂中金属-载体间相互作用提供了一条新的途径。
超快激光诱
图1.激光诱导金属-载体强相互作用示意图 1978年Tauster等首次发现二氧化钛等可还原性载体负载的铂族金属在高温还原后，对小分子（CO、H2）的吸附受到抑制，而小分子受抑制的现象不是由于贵金属的烧结或中毒，因此将该现象命名为金属-载体强相互作用(SMSI)。SMSI效应可以深刻地影响催化剂的电子结构和几何形状，从而改变催化剂的活性、选择性和稳定性，因此在近几十年受到了广泛的研究。一般认为，经典的SMSI效应中贵金属颗粒会被载体物种所包覆。但经典的氢气还原法一般只能在还原性载体上实现SMSI效应。因此，为了更深入理解SMSI效应，打破认识边界，并以此制备出高性能的催化剂体系，发展相对温和环境下普适性的在还原性和非还原性载体中构筑SMSI效应的新方法具有非常重要的意义。
在这一工作中，以Pt/CeO2这一体系作为主要研究对象。研究发现，激光辐照过程中Pt和CeO2界面的电场强度明显高于其它地区，这表明纳米约束电场在SMSI的形成过程中发挥着关键作用。在局部场激发下在CeO2载体表面形成了缺陷和亚稳态CeOx物种，同时在激光的诱导下亚稳态CeOx向Pt颗粒迁移，并在表面形成几个原子层厚的非连续多孔包覆层。由于包覆层的多孔特性，使催化剂具有更好的催化活性和稳定性。利用超快激光这一策略，我们也在其它负载型贵金属体系如Au/TiO2、Pd/TiO2、Pt/TiO2、Pt/Al2O3、Au/MgO、Pt/SiO2普适性的实现了SMSI效应，为构筑金属-载体相互作用开辟了一条全新的思路。
超快激光诱
图2.超快激光诱导SMSI之后的表征，(a-d)激光辐照过程中局部增强电场FDTD模拟；（e-h）新鲜Pt/CeO2的TEM和Mapping; (i-l)激光辐照后Pt/CeO2的TEM和Mapping. 上述研究成果以“超快激光诱导的强金属-载体相互作用”（Strong metal-support interactions induced by an ultrafast laser）为题，于11月18日在线发表于国际著名期刊《自然通讯》（NatureCommunications）上。材料学院2017级博士生张健和机械系2018级博士生朱德志为文章的共同第一作者，汪长安教授及机械系闫剑锋副教授为文章共同通讯作者。本工作获得了国家自然科学基金的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-27000-5
文章来源：清华大学
汪长安，1969年出生，清华大学材料学院教授，博士生导师。1987~1997年，在清华大学材料科学与工程系学习，获得学士、硕士及工学博士学位，美国佐治亚理工学院博士后（2001~2002），台湾成功大学客座教授（2007），青海大学昆仑学者（2011~2014），景德镇陶瓷大学特聘教授。中国硅酸盐学会特陶分会理事，中国机床工具工业协会模具磨料分会专家委员会副主任委员，《Frontiers of Materials Science》、《硅酸盐学报》、《陶瓷学报》、《现代技术陶瓷》杂志编委。主要研究方向为先进陶瓷及陶瓷基复合材料。主持或参与了国家“863计划”、“973计划”、国家自然科学基金重点和面上项目、创新研究群体科学基金、教育部新世纪优秀人才支持计划、教育部优秀青年教师资助计划、北京市科技新星计划等多项科研项目。在国内外学术期刊、会议上发表论文300多篇，被SCI收录200多篇，论文累计被他人引用2500多次。获得授权的中国发明专利26项。获得省部级科学技术二等奖5项、三等奖1项，第五届中国硅酸盐学会青年科技奖1项。
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发表于 2021-12-3 08:34:40
