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[材料资讯] 李群仰、冯西桥教授课题组发现扭转多层石墨烯多稳态结构翻转的多米诺骨牌式传播机制

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发表于 2022-4-28 17:00:02 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,清华大学航天航空学院李群仰、冯西桥教授课题组与清华大学机械工程系马天宝副教授课题组合作,首次报道了扭转单-多层石墨烯中同时存在两种亚稳重构状态,并发展了一套通过施加力学扰动实现两种重构状态之间可逆转变的堆垛操控策略。该发现揭示了应变孤子网络独特的耦合变形机制对二维材料界面堆垛转变及其传播过程的重要贡献,为理解扭转范德华结构独特的力学、物理性质,发展可控的堆垛操控方法提供了新思路。
        通过把石墨烯等二维材料堆垛在一起组成范德华同质/异质结是调控二维材料力学、物理行为的一种有效途径。当把多个石墨烯原子层堆垛在一起时,会形成不同的堆垛结构。例如,如果将层间碳原子的相对位置用字母A、B和C表示,当碳原子头碰头堆垛时,即会形成AA堆垛;而当碳原子彼此错开时,则会形成具有较低能量的公度堆垛,即AB和AC堆垛(两层石墨烯),或ABA和ABC堆垛(三层石墨烯)。当石墨烯不同层之间存在一个扭转角度时,不同堆垛结构会交替出现,形成周期性的摩尔云纹结构。最近研究发现,当层间扭转角度小于1°时,扭转界面形成的摩尔云纹的周期长度(>10 nm)将远大于石墨烯的晶格常数(0.24nm)。对于此类长周期的摩尔云纹结构,在体系能量最小化的驱动下,局部原子会发生重新排列形成大面积具有较低堆垛能的ABA和ABC堆垛,并在两种堆垛构型的过渡区域形成具有剪切应变的孤子网络(畴壁)结构,这种局部原子重排列现象也被称为原子级重构行为。具有这种独特重构状态的石墨烯会展现出许多奇特的物理行为,在功能性器件方面具有广泛的应用前景。然而,二维材料堆垛结构中类似的原子级重构现象通常是自发形成的,且往往仅呈现出单一的重构状态。

石墨烯堆垛

石墨烯堆垛
图1.(a)基于导电原子力显微镜(c-AFM)的扭转单-多层石墨烯堆垛表征示意图;(b)两种重构状态的典型电流图像。
         该研究工作中,研究团队借助先前发展的二维材料界面堆垛表征平台,实现了对小扭转角单-多层石墨烯界面堆垛状态的直接实验测量(图1),发现小转角单-多层石墨烯中的堆垛状态呈现如“棋盘”般排列的三角形畴区,不同三角形畴区分别代表不同的堆垛结构,即红色高电导区域对应于ABA堆垛,蓝色低电导区域对应于ABC堆垛(状态O)。更重要的是,通过探针施加力学加载,研究团队观察到重构状态会发生翻转,进入到另外一种稳定的重构状态(状态ō)。相比于初始重构状态,翻转后的重构状态在畴区内表现出局部相反的导电性对比,并且畴壁区域存在明显增强的导电性(图1)。借助分子动力学模拟、第一性原理计算和前期工作中发展的ACQ电传输模型,揭示了两种重构状态之间的转变可能源于顶层石墨烯在探针扰动下的非均匀面内变形(图2),即顶层石墨烯的非均匀变形导致畴内堆垛结构发生翻转,并且孤子网络的应变状态随之改变。

石墨烯堆垛

石墨烯堆垛
图2.(a)两种重构状态之间转变过程的示意图;(b)两种重构状态的分子动力学模拟结果及转变过程的能量变化;(c)两种重构状态对应的电导计算结果。
        进一步的实验表明,局部堆垛状态的转变可以通过应变孤子网络之间的耦合变形效应进行自发远距离传播(图3)。即在探针施加的局部力学扰动下,畴区内的顶层石墨烯可能发生层间相对滑移,使得局部畴区内的堆垛状态发生改变,而层间石墨烯的局部相对滑动/变形将导致该畴区周边孤子的应变显著增强,为了释放周边孤子较高的应变能,与该孤子相邻畴区内的石墨烯则会自发的移动与变形,使得局部堆垛转变以多米诺骨牌翻转模式进行传播。该工作为理解和调控扭转范德华结构丰富的物理行为提供了一个新思路,也为实现范德华结构中的可控堆垛操控提供了一种新途径。

石墨烯堆垛

石墨烯堆垛
图3.(a)局部堆垛转变和传播行为测试;(b)扭转单-多层石墨烯中多米诺骨牌形式的堆垛转变示意图
         该研究工作于4月21日在线发表于《自然·材料》(Nature Materials)期刊,论文题为“扭转单-多层石墨烯中多米诺骨牌形式的堆垛转变”(Domino-like stacking order switching in twisted monolayer–multilayer graphene)。
         清华大学航院李群仰教授、冯西桥教授和机械系马天宝副教授为本文的通讯作者,参与该工作的还有国家纳米中心刘璐琪研究员和北京科技大学高磊副教授。清华大学航院博士后张帅、机械系博士生徐强、国家纳米中心侯渊博士和机械系博士生宋爱生为论文共同第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金项目、清华大学摩擦学国家重点实验室自由探索项目、中科院战略性先导科技专项、博士后创新人才支持计划及清华大学“水木学者”计划的资助。
       论文链接:https://www.nature.com/articles/s41563-022-01232-2


       文章来源:清华大学
       李群仰,博士,清华大学航天航空学院工程力学系长聘教授。1997年进入清华大学工程力学系学习,2001年获学士学位,2003年获固体力学专业硕士学位。2003年进入美国布朗大学工程系学习,2008年获固体力学专业博士学位并于同年加入美国宾夕法尼亚大学机械与应用力学系先后任Postdoctoral Researcher 和Research Scientist。2011年加入清华大学工程力学系,历任副教授、长聘副教授、教授。
        冯西桥,男,1968 年生。现任清华大学工程力学系生物力学与医学工程研究所所长,中国力学学会秘书长和常务理事、固体力学专业委员会和生物力学专业委员会委员,教育部高等学校教学指导委员会力学类专业教学指导分委员会委员。主要从事固体力学和生物力学的研究工作,包括微纳米力学、生物材料力学与仿生、细胞力学、细观损伤与断裂力学等方面。已发表专著2部,SCI论文160余篇。曾获全国优秀博士学位论文奖(1999)、教育部跨世纪优秀人才基金(2000)、霍英东教育基金会第九届高等院校青年教师研究基金 (一等,2004) 、国家杰出青年科学基金(2005)、清华大学优秀青年教师奖(2005)、第十届中国青年科技奖(2007)、中国高校自然科学一等奖(2008)等奖励。




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