张涛院士、乔波涛、李仁贵等实现单原子催化剂光热协同高效催化乙炔半加氢反应

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近日，我所催化与新材料研究中心（1500组）张涛院士、乔波涛研究员等与太阳能科学利用研究中心（1600组）李仁贵研究员等合作，在单原子光热催化乙炔半加氢反应研究方面取得新进展。合作团队通过控制单原子与纳米粒子间金属—载体强相互作用（SMSI）的发生条件，实现包覆纳米粒子的同时暴露单原子，构筑Pd1/TiO2单原子催化剂，该催化剂可显著提升乙炔半加氢反应选择性；同时，利用TiO2载体优异的光催化性质，提高了乙炔半加氢反应活性，实现了低至70℃的乙炔加氢低温高效转化。
　　乙炔半加氢反应是一个重要的化学化工过程，在基础研究与工业应用中均具有重要意义。在基础研究中，该反应是探究催化反应机理以及催化剂表面性质的模型反应；工业上该反应是大量乙烯原料气中除去乙炔杂质以满足乙烯下游应用的关键环节。Pd单原子催化剂因其原子利用率大，活性位点孤立、均一等优势，常用于乙炔半加氢反应中。研究发现，产物乙烯以较弱的π键吸附，可显著提高反应选择性。但是，由于单原子活性中心对H2裂解能力较差，反应活性有待提高。此外，制备稳定的Pd单原子催化剂并使其在还原气氛中不发生团聚仍具有挑战。

　　本工作中，研究人员通过控制SMSI发生条件，选择性地包裹催化剂中纳米粒子而只暴露单原子，成功构筑了Pd1/TiO2单原子催化剂，提高了乙炔加氢反应中乙烯选择性。此外，科研人员利用TiO2的优异光催化性能，通过光热协同催化，实现了乙炔加氢高效转化。研究表明，光生电子可从载体TiO2转移到相邻的Pd单原子上，促进乙炔活化，从而促进乙炔加氢转化。本工作为开发稳定、高效的Pd单原子催化剂提供了一条有效途径，也进一步推进了光热协同催化加氢反应的研究。
　　相关工作以“Photo-thermo Semi-hydrogenation of Acetylene on Pd1/TiO2 Single-atom Catalyst”为题，于近日发表在《自然—通讯》（Nature Communications）上。该工作共同第一作者是我所1502组博士研究生郭亚琳与黄一珂。上述工作得到国家重点研究发展计划、国家自然科学基金、中国科学院基础研究青年科学家等项目的资助。（文/图 郭亚琳）
　　文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-30291-x


         文章来源：大连化物所
      乔波涛,中国科学院大连化学物理研究所研究员。1978年出生于山西省黎城县，2000年毕业于山西大学化学系；2007年于中国科学院兰州化学物理研究所获理学博士学位；2008年4月～2011年5月在大连化物所航天催化与新材料研究组从事博士后研究；2011年6月留组工作。2012年3月～2015年3月在Arizona State University进行访问并从事合作研究。主要从事负载型高分散金属催化剂的设计、制备以及表征，特别是亚纳米及单原子催化剂的研究与开发。目前已在《Nat Chem》、《Nat Commun.》、《J. Am. Chem. Soc.》、《Angew. Chem. Int. Ed.》、《ACS Catal.》、《Chem. Commun.》、《J. Catal.》、《Appl. Catal.》等国际顶级期刊和催化主流刊物上发表研究论文30余篇，被引用800余次。
       张涛，男，汉族，1963年生。中共党员，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2013年当选为中国科学院院士。1989年在中国科学院大连化学物理研究所获博士学位，1989年至1990年在英国伯明翰大学做访问学者，回国后，历任大连化学物理研究所研究组副组长、组长、室主任、副所长、党委书记等职务，曾兼任国家催化工程技术研究中心主任，2007年2月至2017年2月任大连化学物理研究所所长。2016年12月任中国科学院副院长、党组成员。
   李仁贵，中国科学院大连化学物理研究所研究员，博士生导师。于2009年于厦门大学获得学士学位，2014年于中国科学院大连化学物理研究所取得博士学位，博士期间曾赴日本东京大学K.Domen研究组进行短期的合作交流。博士毕业后申请中国科学院大连化学物理研究所“破格选拔优秀毕业生”计划，被聘为青年人才、副研究员加入催化基础国家重点实验室工作，从事太阳能光催化转化相关研究2015年被聘为硕士研究生导师，2016年入选中国科学院“青年创新促进会”会员，2018年破格晋升为研究员。2017年起任洁净能源国家实验室（筹）微纳光电材料及光催化研究组（DNL1608）课题组长。在Nature Commun., Energy Environ. Sci.，Adv. Energy Mater., Eur. Chem. J., Sci. Rep.等学术期刊发表论文20余篇，发表论文总引用1800余次。 [2]  曾受邀在关于人工光合成的Faraday Discussions 会议、全国催化大会、全国光催化与光化学学术会议以及中国科学院学部论坛-“光催化分解水”科学与技术前沿论坛做邀请报告或主旨报告等。荣获“中国催化新秀奖“（2017）、国际催化大会“青年科学家奖”（2016）、“中国科学院优秀博士论文”（2015）、“中国科学院优秀毕业生” （2014）、“中国百篇最具影响力国际学术论文”（2013）、“辽宁省自然科学学术成果奖特等奖”（2013）等。 作为项目负责人承担国家自然科学基金委“面上基金”及“青年科学基金”等项目，作为项目骨干参与973项目、基金委“重点项目群”等。