张正华团队在膜孔内埃米尺度限域催化实现水净化方向取得新进展

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淡水资源稀缺和洁净水供应不足问题推动了全球净水技术的发展。实验层面已证实纳米级的限域空间非均相催化技术是一种高效降解水中有机污染物的方法。理论上，降低限域空间至埃米级尺寸可进一步提升其催化性能。然而，埃米级限域催化体系的构建仍旧是个巨大的挑战。
         为此，清华大学深圳国际研究生院张正华课题组开展了系列研究。研究中，团队制备了二维钴晶格掺杂的钛氧化物（Co-TiOx）纳米片，并将其组装成具有多级层状埃米（4.6 Å）限域结构膜。研究结果表明，埃米限域空间内高效暴露活性位点，能加强对过一硫酸盐（PMS）的活化，产生强氧化自由基实现对目标污染物雷尼替丁的长效降解（100%）。有效降解速率高达1.06 ms-1 ，是传统非均相催化反应体系的105-7倍。此外，Co-TiOx 膜/PMS体系能实现对多种有机物的快速（膜保留时间＜30 ms）高效降解。结合周期性密度泛函理论（DFT）、分子动力学（MD）以及第一性原理分子动力学（AIMD）计算结果分析，埃米限域空间催化不仅能促进PMS的分解，提升自由基的产率，而且能大大缩短自由基至目标污染物的迁移距离，保证自由基在半衰期内与污染物的有效接触，实现自由基的高强度、集约化的空间利用率，进而提高催化效率。此外，埃米限域空间能增强水分子与Co-TiOx之间的氢键作用力，促进分子在埃米限域通道内的快速传质，加快催化反应进行。研究发现膜法埃米限域催化的策略同样适用于其他二维材料膜。因此，该工作不仅揭示了埃米限域催化氧化去除水中有机污染物策略的重要性，也为推动高级氧化法水处理技术的发展提供新思路。

膜法埃米限域催化示意图

         该研究工作以“Co-TiOx膜孔内埃米尺度限域催化实现水净化”（Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOx laminar membrane nanochannels）为题，在线发表在国际知名期刊《自然∙通讯》（Nature Communications）上。第一作者为清华大学深圳国际研究生院联合指导的博士后孟晨晨、中科院先进院丁宝福副研究员、昆明理工大学张少泽博士，论文第一/通讯单位为清华大学深圳国际研究生院，我院张正华副教授为文章的唯一通讯作者。本工作得到国家自然科学基金项目、深圳市基础研究计划项目等项目的资助。
         论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-31807-1
         


        文章来源：清华大学