近日，我校化学与化工学院杨勇课题组在光催化碳中和研究方面取得最新研究进展，在国际知名期刊Advanced Materials(IF=32.085)上发表题为“Reaction Site Designation by Intramolecular Electric Field in Tröger's Base Derived Conjugated Microporous Polymer for Near-Unity Selectivity of CO2 Photo-conversion”(DOI: 10.1002/adma.202210693）的研究论文。南京理工大学为论文的第一完成单位和通讯单位，第一作者为我院博士研究生唐钲和硕士研究生徐胜宇，杨勇副教授为论文的通讯作者，南京大学物理学院周勇教授为论文的共同通讯作者。
能源与环境问题是人类社会发展所必须应对的两大课题。化石能源大量使用造成的CO2排放不仅加剧了能源危机，还导致了温室效应。由此，我国提出将提高国家自主贡献度，采取更加有力的政策和措施，CO2排放力争于2030年前达到峰值，努力争取2060年前实现碳中和。目前，在对CO2进行资源化利用的诸多技术中，基于半导体材料的人工光合作用能够利用清洁太阳能将CO2转换为化学燃料（如：CO、CH4、C2H4、C2H2等），被认为是实现“双碳”目标和“碳达峰、碳中和”计划最具潜力的方法之一。
本工作构建了纯metal free光催化剂，通过内建电场使有机官能团成为电子势阱和反应位点，将具有曲变节点的“V”字分子构型朝格尔碱（Tröger’s Base，TB）单元与作为网络节点的多取代苯通过炔基链接构筑形成了褶皱的共轭分子网络骨架。曲折分子结构带来的高孔隙率及TB与CO2分子间的偶极-四极相互作用赋予了所得聚合物卓越的CO2吸附/活化能力。TB单元八元环上亚甲基为中心的两个斜向对立的分子片段之间具有指向TB单元的电偶极矩并产生了分子内电场，使得TB单元成为电子捕获阱。聚合物骨架中交织的共轭网络和分子内电场的协同作用抑制了光生载流子的复合并优化了CO2还原反应位点。这给予了该TB基共轭微孔聚合物高效且高产物选择性的CO2光还原性能。该工作能够为功能有机聚合物设计及其光驱动催化CO2资源化利用提供新的思路。
Tröger’s Base基共轭微孔聚合物设计思路及其光催化示意图 杨勇课题组长期致力于储能与能源转化方面的研究，并已在有机聚合物半导体设计制备及其光催化应用方面取得了系列研究成果，包括对有机骨架功能的单原子调控（Applied Catalysis B: Environmental (IF=24.318),2022,318:121782; Chemical Engineering Journal (IF=16.743), 2022,439:.135684.）；提出将有机半金属材料C(CN)3用于光催化（Applied Catalysis B: Environmental 2022, 317:121660/ 2021, 295:120277/ 2020, 264:118470）；构筑了能够进行高效界面传输的有机异质结等（Small (IF=15.153), 2022, 18(2): 2105217）。
该工作得到了江苏省自然科学基金面上项目、中央高校基本科研业务费的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202210693
文章来源：南京理工大学
杨勇，工学博士，南京大学博士后，主要从事光催化材料、储能电池、功能高分子材料等方面的研究和技术开发工作。中国化学会会员，江苏省化学化工学会会员。南京理工大学青年教师讲课竞赛二等奖获得者。Applied Catalysis B: Environmental、Chemical Engineering Journal、Langmuir等国际知名SCI期刊审稿人。主持的项堪ü易匀豢蒲嗄昊穑�51303083）、江苏省自然科学青年基金（BK20130759）、江苏省自然科学基金面上项目（BK20191293）、中国博士后科学基金面上项目（2017m621708）、中央高校基本科研业务费专项资金项目（30917011310）、重点实验室开放基金、工信部自主科研专项以及若干企业横向课题。先后在Applied Catalysis B: Environmental，Electrochimica Acta，Polymer，ChemPlusChem等国际期刊杂志上发表研究论文近30篇，ESI “Highly cited paper”论文1篇，申请国家发明专利12件（5件已授权）。
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发表于 2023-2-20 20:51:51
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