邓德会等通过调控原子界面催化过程实现高效储钠

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近日，我所催化基础国家重点实验室能源与环境小分子催化研究组（509组）邓德会研究员团队与郑州大学张佳楠教授团队合作，通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在氮掺杂碳限域的铁原子催化剂（Fe(SA)-N-C）载体上，并将其作为钠离子电池的负极材料，在Fe(SA)-N-C的催化作用下，有效调控了1T/2H-MoS2在充放电过程中的相变和结构演化过程，从而实现高效储钠。
　　在“双碳”目标下，可再生能源逐步成为能源消费增量的主体。在推动可再生能源利用的关键技术中，储能技术的发展已成为实现“双碳”目标的重要支撑技术之一。与技术相对成熟的锂离子电池（LIBs）相比，钠离子电池（SIBs）因钠资源丰富、成本低廉等优势，在大规模储能领域中展现出广阔的应用前景。MoS2已被认为是最有前途的SIBs的负极材料之一，但由于其结构不稳定，且在充放电过程中MoS2结构变化而导致部分容量不可逆。因此，在充放电过程中精准调控MoS2的结构稳定性以及相变可逆性是提高其储钠性能的关键。
　　邓德会团队在前期二维MoS2表界面调控和催化研究（Nat. Catal.，2021；Nat. Commun.，2020；Nat. Commun.，2017；Energy Environ. Sci.，2015）的基础上，发现并证实多孔MoS2在钠离子存储中表现出优异的电化学性能（J. Energy Chem.，2022；Mater. Today Energy，2018），并揭示金属—氮—碳（M-N-C）电极储钠性能的增强机制与固体电解质界面（SEI）膜之间的关联性（Energy Environ. Sci.，2022；Nano Res.，2022）。

　　在此基础上，研究团队通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在Fe-N-C载体上，发现在功函数差异的驱动作用下，Fe(SA)N-C的电子会向2H-MoS2转移，进而增强了富电子MoS2上的S位点对钠离子的吸附作用，而缺失电子的Fe(SA)-N-C上的Fe位点的自旋态会发生改变，从而优化了Fe位点的电子结构和催化活性，相较于氮掺杂碳（N-C）和纯碳，Fe(SA)-N-C限域的Fe位点可以在充放电过程中有效促进1T/2H-MoS2的相变和结构演化过程，从而实现高效储钠。因此，MoS2/Fe(SA)-N-C展现出优异的循环稳定性，在2.0 A g-1的大电流密度下经过2000次循环后，储钠容量仍保持在350 mA h g-1左右。该研究为设计高活性和高稳定性的钠离子负极材料提供了新思路。
　　相关研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”为题，发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，并被选为VIP（Very Important Paper）文章。该工作的第一作者是我所509组联合培养博士研究生夏会聪。以上研究工作得到了国家自然科学基金、中科院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、丹麦Haldor Topsoe公司国际合作等项目的资助。（文/图 夏会聪、昝灵兴）
　　文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202218282
         文章来源：大连化物所
       邓德会，男，中共党员，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员，中科院大连化物所“百人计划”，张大煜青年学者。2007年于四川大学获双学士学位，师从石碧院士、廖学品教授；2013年于中科院大学获博士学位，师从包信和院士、潘秀莲研究员；2013年破格入选大连化物所“百人计划”，副研究员，2015年受聘为厦门大学iChEM研究员，2015 -2016年美国斯坦福大学访问学者（合作导师：戴宏杰院士），2017年破格晋升为大连化物所研究员。