甲醇燃料电池(DMFC)因其高效率和低污染而备受关注。目前Pt基电催化剂广泛应用于DMFC的正极和负极中。然而Pt的成本高且资源有限,给DMFC的商业化造成阻碍。同时由于在电化学条件下碳腐蚀严重,因此开发其他稳定的载体十分重要。金属氧化物可以促进在低电位条件下在其表面生成活性-OH,其可以进一步与Pt位点上的CO中间体反应,从而改善CO耐受性。
CeO2作为甲醇电氧化(MOR)的助催化剂或载体,由于其高储氧能力、低成本和抗腐蚀性得到广泛关注。但是其导电性差且表面惰性,阻碍其作为Pt载体。因此,必须提高CeO2的电导率并增强Pt和CeO2之间的相互作用。
有鉴于此,天津理工大学罗俊教授、淡江大学董崇礼副教授、湖南大学余刚教授、王双印教授携手合作,通过Ar等离子体设计CeO2载体表面,显著调节了Pt和CeO2之间的相互作用。
本工作通过等离子体辐射成功地制备了富含Vo的CeO2。作为Pt载体,CeO2-P中增强的表面粗糙度和丰富的Vo有助于二氧化铈获得更高的电导率和显着的催化CO氧化能力,以及与Pt的更强的物理相互作用。有缺陷的CeO2上的Pt纳米粒子显示出改善的颗粒分散性、更小的颗粒尺寸以及与二氧化铈的更强的相互作用。DFT计算表明,二氧化铈中的Vo会增强二氧化铈的电导率并增加Pt的电子密度,这对MOR有利。
这项工作提供了一种调节CeO2的有效方法,这也适用于其他纳米材料。它可能在其他纳米材料上产生缺陷(包括阳离子和阴离子空位),它们将作为电催化的活性位点,改变载体性能并增强电催化活性。
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