为了达到理想的化学和物理性能，固相扩散技术已被广泛用于设计功能金属间化合物和合金的微观结构，如成分、晶相、晶界等。对于非均相催化剂等固态材料，决定其尺寸和形状的微观结构对合成条件非常敏感。此外，在纳米甚至原子水平上操纵固体材料结构的能力将极大地调节局部化学环境，并增强相应的性能。然而，由于对高温下剧烈反应的控制能力较差，传统制备原子结构复杂的固态材料的方法不是很有效。将CO2电还原成高附加值产品是解决环境和能源问题的有效途径。为了满足工业需求，迫切需要开发一种可扩展的方法，将块状金属等廉价原材料转化为高效稳定的催化剂。
近日，在中国科学技术大学吴宇恩教授、英国牛津大学段昊宏和南京师范大学李亚飞教授团队带领下，与清华大学、北京理工大学、南方科技大学、天津理工大学、中科院物理研究所和上海大学合作，证明了N掺杂碳和块状Ni金属之间的固相热扩散可用来合成具有分级结构、自支撑结构的单原子催化剂。引人注目的是，这种分层催化剂可增量制备，具有极广阔的工业前景，并可直接用作CO2还原的自支撑电极，在-1.0 V vs. RHE时提供48.66 mA cm-2电流密度和97％的高法拉第效率。在-0.7至-1.2 V vs. RHE的宽工作电位范围内，CO的选择性可保持在90％以上。这种固态热扩散策略在工业上具有生产分级结构和单原子催化剂的巨大潜力。相关成果以题为“Solid-Diffusion Synthesis of Single-Atom Catalysts Directly from Bulk Metal for Efficient CO2 Reduction”发表在了Joule上。
综上所述，该工作首次报道了利用固相热扩散策略从块体金属直接制备单原子催化剂，并可以实现催化剂的大规模制备，。该催化剂可直接用于CO 2电还原，而无需使用导电基材和绝缘聚合物粘合剂。CO的FE在宽工作电位（-0.7至-1.2 V vs. RHE）下保持在90％以上。总之，这种方法为直接从非贵重材料构建高效稳定的催化剂提供了依据，为其他高效单原子催化剂的设计制备和放大应用提供了新的思路。。
上述研究工作得到国家自然科学基金、国家科技部等项目的资助和支持。
文献链接：Solid-Diffusion Synthesis of Single-Atom Catalysts Directly from Bulk Metal for Efficient CO2 Reduction（Joule, 2018, DOI: 10.1016/j.joule.2018.11.008）
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