邓德会团队长期致力于能源与环境小分子的催化转化研究,前期在小分子催化转化制高值化学品的研究上取得了系列进展(Nat. Catal.,2023;Nat. Synth.,2023;Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2021;Nat. Commun.,2019)。在此基础上,该团队打破常规,绕开传统的高成本H2加氢路径,将廉价的H2O与WGS原料一氧化碳(CO)直接用于乙炔加氢反应,利用Au/α-MoC催化剂表面原位生成的活性氢物种,直接将乙炔高选择性加氢到乙烯,在80oC下,实现了乙炔转化率大于99%,乙烯选择性大于83%。团队通过原位谱学、动力学模拟和理论计算研究证实,Au团簇与α-MoC的界面是该反应的活性位点,H2O分子首先在界面Mo位点上解离生成羟基,羟基上的活泼氢可将乙炔高选择性加氢到乙烯,而残留的氧被界面处Au上吸附的CO还原移除,完成催化循环。该过程规避了基于H2的加氢路线中的先造H2、提纯和再解离H2来加氢的高能耗复杂步骤,实现了直接利用丰富的H2O高活性、高选择性加氢乙炔制乙烯新路径。该工作也为开发非H2、低温、高效加氢反应提供了新思路。
相关研究成果以“Acetylene hydrogenation to ethylene by water at low temperature on a Au/α-MoC catalyst”为题,发表在《自然—催化》(Nature Catalysis)上。该工作的第一作者是我所509组访问学者黄瑞研究员和博士研究生夏梅涵。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的资助。(文/图 黄瑞、于良)
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41929-023-01026-y
文章来源:大连化物所
邓德会,男,中共党员,博士,中国科学院大连化学物理研究所研究员,中科院大连化物所“百人计划”,张大煜青年学者。2007年于四川大学获双学士学位,师从石碧院士、廖学品教授;2013年于中科院大学获博士学位,师从包信和院士、潘秀莲研究员;2013年破格入选大连化物所“百人计划”,副研究员,2015年受聘为厦门大学iChEM研究员,2015 -2016年美国斯坦福大学访问学者(合作导师:戴宏杰院士),2017年破格晋升为大连化物所研究员。