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[专家学者] 南京大学化学与化工学院有机化学谢劲

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发表于 2018-2-26 08:11:56 | 显示全部楼层 |阅读模式
谢劲,男,中共党员,南京大学化学化工学院副教授,博士生导师。 谢劲博士于2008年在东北林业大学获得学士学位,2013年在南京大学化学化工学院获得博士学位,2014-2017年在德国海德堡大学从事博士后研究,2017年8月入职南京大学化学化工学院,被聘为课题组组长,组建研究课题组。谢劲研究员先后入选南京大学登峰人才计划(2017),江苏省六大高峰人才计划(2018)并获得德国Thieme Chemistry Journals Award(2019)和英国皇家化学学会Outstanding Reviewer for ChemComm(2018),现受邀担任美国化学会National Award Selection Committee成员。至今已在Acc. Chem. Res.,Chem. Soc. Rev., Nature. Commun., Angew. Chem. Int. Ed. 等国际顶尖期刊杂志上发表SCI论文50篇,其中影响因子大于10的论文有20篇,论文影响因子总和大于400,论文总被引用2500余次,h因子26,有12篇论文入选ESI高被引论文,受邀担任20个国际著名SCI刊物的稿件评审人。      

南京大学谢劲

南京大学谢劲
  
Address: 163 Xianlin Avenue, Nanjing 210023
Office: D508
Tel: 086-025-89681722
Labs: G523
Email: xie@nju.edu.cn
曾获奖励:教育部博士学术新人奖;  江苏省优秀博士论文;  江苏省大学生十大年度人物  等荣誉称号。
2008年毕业于东北林业大学材料化学专业,获学士学位;2013年毕业于南京大学,获理学博士学位;2014-2017年在德国海德堡大学A. Stephen K. Hashmi教授课题组任博士后研究员;2017年7月获南京大学登峰人才计划支持,加入化学化工学院工作。
代表性论著:
1. P. Xu, W.Li, J. Xie* and C.Zhu*, Exploration of C-H Transformations of Aldehyde Hydrazones: Radical Strategy and Beyond, Acc. Chem. Res. Under minor revision.
2. W.Li, W.Xu, J. Xie*, S.Yu*, C.Zhu*, Distal Radical Migration Strategy: An Emerging Synthetic Means, Chem. Soc. Rev. DOI: 10.10.39/C7CS00507E, ASAP.
3. J. Xie*, H.Jin, A. Stephen K. Hashmi, The Recent Achievements of Redox-Neutral Radical C-C Cross-Coupling Enabled by Visible-Light, Chem. Soc. Rev. 2017, 46, 5193-5203.
4. J. Xie*, M. Rudolph, F. Rominger and A. S. K. Hashmi*, Photoredox-Controlled Mono- and Di-Multifluoroarylation of C(sp3)-H Bonds with Aryl Fluorides, Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 7266 –7270.
5. H. Jin, B. Tian, X. Song, J. Xie*, M. Rudolph, F. Rominger and A. S. K. Hashmi*, Gold-Catalyzed Synthesis of Quinolines from Propargyl Silyl Ethers and Anthranils through the Umpolung of a Gold Carbene Carbon,Angew. Chem. Int. Ed.2016,55, 12688–12692.
6.J. Xie, J. Yu, M. Rudolph, F. Rominger and A. S. K. Hashmi*, Monofluoroalkenylation of Dimethylamino Compounds through Radical–Radical Cross-Coupling, Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 9416–9421.
7. J. Xie, T. Zhang, F. Chen, N. Mehrkens, F. Rominger, M. Rudolph and A. S. K. Hashmi*, Gold-Catalyzed Highly Selective Photoredox C(sp2)-H Difluoroalkylation and Perfluoroalkylation of Hydrazones, Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 2934-2938.
8. J. Xie, S. Shi, T. Zhang, N. Mehrkens, M. Rudolph and A. S. K. Hashmi*, A Highly Efficient Gold-Catalyzed Photoredox C(sp3)-H Alkynylation of Tertiary Aliphatic Amines with Sunlight, Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 6046-6050.
9. J. Xie, C. Pan, A. Abdukader and C.-J. Zhu*, Gold-Catalyzed C(sp3)-H Bond Functionalization, Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 5245-5256.
10. J. Xie, Q. Xue, H. Jin, H. Li, Y. Cheng and C.-J. Zhu*, A Visible-Light-Promoted Aerobic C–H/C–N Cleavage Cascade to Isoxazolidine Skeletons, Chem. Sci. 2013, 4, 1281-1286.
11. J. Xie, H. Li, J. Zhou, Y. Cheng and C.-J. Zhu*, A Highly Efficient Gold-Catalyzed Oxidative C-C Coupling from C-H Bonds Using Air as Oxidant, Angew. Chem. Int. Ed. 2012,51, 1252-1255.
12. J. Xie and Z. Huang*, Cross-Dehydrogenative Coupling Reactions by Transition-Metal and Aminocatalysis for the Synthesis of Amino Acid Derivatives, Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 10181-10185.
学术著作:
13.J. Xie and C.-J. Zhu, Sustainable C(sp3)-H Bond Functionalization, Springer Heidelberg, 2016.[9]




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发表于 2018-3-8 17:06:46 | 显示全部楼层
南京大学化学化工学院分子与材料合成研究团队的谢劲课题组和朱成建课题组在可见光催化领域取得重要进展,首次实现了可见光与有机小分子协同催化的亚胺反极性硼氢化。该成果 “Synergistic Photoredox and Organocatalysis for Inverse Hydroboration of Imines”于2018年2月15日在著名期刊Angewandte Chemie International Edition (DOI: 10.1002/anie.201800421) 上在线发表,谢劲副教授和朱成建教授为该论文的通讯作者。

亚胺的硼氢化反应

亚胺的硼氢化反应


该项工作为a-氨基硼类化合物的简便构建提供了一种全新的思路,得到审稿人的高度好评,其中一位匿名评审人评价到“This is a great addition to the arsenal of reactions that NHC-boryl radicals can achieve.”

该论文的第一作者是2015级博士研究生周能能同学,参与工作的还有曲阜师范大学的袁相爱博士和配位化学国家重点实验室的赵越博士。上述研究工作得到了南京大学登峰人才支持计划、中组部“青年##”计划、国家自然科学基金以及配位化学国家重点实验室等的大力资助。

文章链接:http://onlinelibrary.wiley.com/d ... .201800421/abstract



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发表于 2018-9-6 09:05:49 | 显示全部楼层
Nature Communications刊登谢劲、朱成建团队在可见光催化领域的重要突破



近日,南京大学化学化工学院分子与材料合成研究团队的谢劲课题组和朱成建课题组合作在可见光催化的芳香羧酸脱氧机制中取得重要突破,首次实现了芳香羧酸直接的脱氧碳碳偶联。该成果“A general deoxygenation approach for synthesis of ketones from aromatic carboxylic acids and alkenes”于2018年8月29日在著名综合期刊Nature Communications上在线发表。论文的第一作者是2016级博士研究生张目亮,谢劲副教授和朱成建教授为该论文的通讯作者。
    芳香羧酸是一类廉价、易得、种类丰富的化工原料,通过对羧酸的活化官能团化可以快速丰富有机小分子化合物数据库。经过近十年的发展,钯、银、铜催化的脱酸偶联策略已经使芳香羧酸作为廉价的芳基源,而羧酸作为酰基源仍鲜见报道。我们经过计算发现,芳香羧酸的C-C和C-O键具有相似的键解离能(BDE)(103vs 102 kcal / mol),这给高选择性C-O键官能团化带来巨大挑战。无论在经典的有机教科书还是当代的有机合成前沿领域中,合成化学家们都需要先将芳香羧酸进行预活化,转变为相应的酰氯、酯、酸酐、酰胺等中间体,随后用于金属催化的各类偶联反应中来合成芳香酮类化合物。

可见光催化

可见光催化
    受经典Wittig反应的启发,该团队发展了可见光催化的三苯基膦阳离子自由基协同芳香羧酸直接脱氧活化新机制,突破了在光催化中依赖底物自身氧化还原电势的局限性,具有非常广的底物普适性和官能团耐受性。而且,该催化体系对天然氨基酸,蛋白质,药物分子等生物分子还具有非常好的生物兼容性,进一步体现出其合成优越性。一系列复杂的芳香羧酸和烯烃都可以很好兼容,可以直接应用到在复杂天然产物分子的合成与后期修饰,提供了一种从芳香羧酸直接构建复杂芳香酮化合物的简便方法。

    唑吡旦是一个作用快、效果好、副作用轻的非苯类新型镇静催眠药,最先是由法国Sanofi-Aventis公司开发,已先后在法国、美国和英国等十几个国家上市,在世界各地作为镇静催眠药广泛使用,有逐步取代苯类药物的趋势。在2016年全球最畅销的前200种药物分子中,其排名第28位,每年拥有巨大的销售额。其专利保护法使用溴代对甲基苯乙酮为原料,需要经历6步,最终收率19%。而我们采用发明的芳香羧酸直接脱氧碳碳偶联策略,可以从便宜的大化工原料,对甲基苯基酸出发,历经三步,以50%的总收率实现该药物分子的合成。
    同时,该项合成技术可以应用于具有挑战的大环酮的合成,以中等收率得到18-20环的芳香环酮产物。由于其潜在的应用价值,相关技术已经申请专利保护。
    谢劲与朱成建研究团队通过发展可见光与杂原子自由基的协同化学,成功解决了光催化体系中严重依赖底物自身氧化还原电势的不足,使得所发展的合成方法具有较好的普适性与通用性,该团队近一年来已在该领域发表多篇研究论文(Nature Commun. 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-06019-1; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 3990;Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 10357)。这里利用可见光催化与膦自由基的协同,首次实现了芳香羧酸在温和条件下的直接C-O键活化,进一步丰富和发展了羧酸脱氧新化学,成功构建了一系列复杂,结构多样化的芳香酮数据库。
    上述研究工作得到了中组部青年##计划、南京大学登峰人才支持计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费等经费的资助。感谢化学化工学院和配位化学国家重点实验室在谢劲课题组建设初期提供的大力支持。同时也感谢南京大学博士研究生创新创意研究计划项目对张目亮博士研究生期间的资助。该团队长期诚邀海内外青年才俊加入,携手探寻合成的魅力,体味科研意蕴,感悟化学之美。

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发表于 2019-6-17 09:05:38 | 显示全部楼层
报告题目:可见光诱导的绿色有机合成化学
报告人:谢劲
报告时间:2018年12月27日 (星期四)   上午9:00—11:00
报告地点:东北林业大学科技楼807学术报告厅


报告人简介:
谢劲博士于2008年在东北林业大学获得学士学位,2013年在南京大学化学化工学院获得博士学位,2014-2017年在德国海德堡大学从事博士后研究,2017年8月入职南京大学化学化工学院,被聘为课题组组长,组建研究课题组。谢劲研究员先后入选南京大学登峰人才计划(2017),中组部青年##计划(2018),江苏省六大高峰人才计划(2018)并获得德国Thieme Chemistry Journals Award(2019)和英国皇家化学学会Outstanding Reviewer for ChemComm(2018),现受邀担任美国化学会National Award Selection Committee成员。至今已在Acc. Chem. Res.,Chem. Soc. Rev., Nature. Commun., Angew. Chem. Int. Ed. 等国际顶尖期刊杂志上发表SCI论文50篇,其中影响因子大于10的论文有20篇,论文影响因子总和大于400,论文总被引用2500余次,h因子26,有12篇论文入选ESI高被引论文,受邀担任20个国际著名SCI刊物的稿件评审人。         

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低价锰催化的高效芳基化研究
批准号        21971108       
学科分类        金属催化合成反应 ( B010303 )
项目负责人        谢劲       
依托单位        南京大学
资助金额        65.00万元       
项目类别        面上项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2023 年 12 月 31 日

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发表于 2023-7-10 17:12:54 | 显示全部楼层
南京大学谢劲课题组报道了金催化的炔基碘与苯炔的偶联反应,在同一金催化循环中首次创新性的实现了氧化加成,选择性迁移插入以及还原消除过程,这一工作在金化学研究中具有重要意义。相关成果近期在线发表在Angew Chem Int Ed(2023, 62, e202304019)上,并被编辑团队遴选为VIP论文。南京大学2019级直博生王文亮为该论文的第一作者,谢劲教授为该论文的通讯作者。
         金配合物具有优异的官能团容忍性,良好的生物兼容性,耐水氧,环境友好等特征,近二十年来均相金催化引起了化学界的广泛关注。得益于许多优秀化学家的努力,非变价的金催化模式已被深入研究,许多稳定可靠,普适性较强的π酸催化方法被广泛应用。为了进一步拓展金化学的研究范围,近年来金催化氧化还原研究也引起了化学界的广泛关注。AuI/AuIII的氧化电势较高(1.41 V),因此无外加氧化剂条件下的金催化氧化还原偶联具有较大挑战性。传统的金属有机催化模式往往涉及氧化加成,迁移插入以及还原消除等几个核心过程。然而,关于金化学的迁移插入研究目前还主要停留在计量反应阶段。因此,在同一个金催化转化中同时实现氧化还原以及迁移插入过程具有很大的挑战性以及十分重要的意义。

偶联反应

偶联反应
          南京大学谢劲课题组长期致力于高效双核金催化的转化研究(Chem. Rev.2021, 121, 8868; Chem. Soc. Rev.2021, 50, 1874; Nat. Synth. 2023, 2, 338; Chem. Eur. J. 2022, 28, e2022028; Nat. Catal. 2022, 5, 1098; Sci. China Chem. 2021, 64, 1958; J. Am. Chem. Soc.2019, 141, 3187; Chem. 2019, 5, 2718; Angew. Chem. Int. Ed.2023, 62, e202305121)。在前期研究的基础上,谢劲课题组近期报道了苯炔与炔基碘的炔碘化反应,首次在金催化氧化还原循环中实现了迁移插入过程,相关成果近期在线发表在Angew Chem Int Ed(2023, 62, e202304019)上。
           作者结合实验与理论计算对反应可能涉及的机理进行了详尽研究。将计量的金配合物与炔基碘反应,作者成功分离出了相应的还原消除产物,反应中可能存在的三价金中间体可以用高分辨检测到;动力学研究结果表明,该反应对炔基碘和金催化剂呈现一级动力学,反应对苯炔是零级动力学,这表明金催化剂与炔基碘的氧化加成过程可能是反应的决速步。此外,向反应中加入自由基抑制剂Tempo对反应几乎无影响,这在一定程度上排除了自由基过程。进一步实验研究表明,苯炔优先对三价金中间体中的Au-C键进行迁移插入。随后作者进行了理论化学计算,结果与实验现象高度吻合。
          该研究得到了国家自然科学基金、科技部重点研发计划、中央高校基本科研业务费以及配位化学国家重点实验室的资助。特别感谢配位化学国家重点实验室赵越博士在单晶测试与解析中的帮助。

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