武汉大学化学与分子科学学院邓鹤翔

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邓鹤翔，男，1985年生，湖北武汉人，现为武汉大学化学与分子科学学院教授，国家计划入选者（2012年）。2007年在复旦大学取得学士学位，早期在赵东元院士课题组从事介孔材料研究。2011年在加州大学洛杉矶分校（UCLA）获得化学博士学位，导师为Omar Yaghi教授，研究方向为晶态纳米孔材料MOFs的系统性设计与合成，同年获国家优秀自费留学生奖学金。2012至2013年先后在加州大学洛杉矶分校、加州大学伯克利分校劳伦斯国家实验室（LBNL）从事博士后研究工作。2013年初加入武汉大学化学与分子科学学院，任青年学科带头人。研究方向为有机、无机分子的导向性组装；绿色多孔材料；绿色储能纳米材料；以及固体纳米材料在气体储存与分离、节能减排、选择性催化等方面的应用。

博士 , 教授
研究方向： 框架化学（ReticularChemistry）绿色能源储存
联系电话：
Email: hdeng@whu.edu.cn

2011年获国家优秀自费留学生奖学金

2011年获美国化学协会年会学生奖学金, UCLA

2010年获优秀研究生奖, UCLA

2010年获美国化学协会年会学生奖学金, UCLA

2003-2007年获复旦大学优秀学生奖学金

2003年获中国高中生化学竞赛全国一等奖，冬令营银牌

课题组网站 http://hdeng.whu.edu.cn

教育与研究经历

2007年在复旦大学取得学士学位，早期在赵东元院士课题组从事介孔材料研究。2011年在加州大学洛杉矶分校（UCLA）取得化学博士学位，导师为Omar Yaghi教授，研究方向为晶态纳米孔材料MOFs的系统性设计与合成，同年获得国家优秀自费留学生奖学金。2012至2013年先后在加州大学洛杉矶分校、加州大学伯克利分校劳伦斯国家实验室（LBNL）从事博士后研究工作。2013年初加入武汉大学化学与分子科学学院，任青年学科带头人。现为武汉大学化学与分子科学学院教授，国家计划入选者（2012年）。

研究领域与兴趣

研究方向为有机、无机分子的导向性组装；绿色多孔材料；绿色储能纳米材料；以及固体纳米材料在气体储存与分离、节能减排、选择性催化等方面的应用。目前已在孔材料的同拓扑结构孔道扩展、孔径及孔环境系统性精确调控方面取得一系列进展，在多组分合成策略以及生物大分子负载等方面进行了前瞻性探索。曾在Science、Nature Chemistry等著名国际期刊上发表多篇论文，研究成果被Nature Chemistry, Cundefinedamp;EN, Science Daily, Asian NewsInternational, Nanotechnology Now 等媒体报道，单篇引用达220多次。申请专利6项，其中已被授权5项。先后参与五项重大研究项目，包括三次参与完成美国能源部以氢能源、天然气储存与利用、二氧化碳分离及转化为主题的重大项目。目前课题组与多个世界顶尖实验室以及国际大型研究中心有广泛及深入的交流合作

学术兼职

美国化学协会会员Member, American Chemical Society (ACS)

美国多功能纳米构建中心会员Member, the center on Functional Engineered Nano Architectonics(FENA)

伯克利中国能源论坛(Berkeley China Energy Forum)创始人之一

1、Deng, H., Grunder,S., Cordova, K., Valente, C., Furukawa, H., Hmadeh, M., Gándara, F., Walley, A.C., Liu, Z., Asahina, S., Kazumori,O’Keeffe, M., Terasaki, O., Stoddart, J. F.,undefinedamp; Yaghi, O.M. Large pore apertures in a series of metal-organicframeworks. Science 336, 1018-1023 (2012)

2、Deng, H., Olson, M.A., Stoddart, J. F., undefinedamp; Yaghi, O. M.Robust dynamics. NatureChem. 2, 439-443 (2010)

3、Deng, H., Doonan, C.J., Furukawa, H, Ferreira, R. B., Towne, J., Knobler, C.B., Wang, B.,undefinedamp; Yaghi, O. M. Multiple functional groups of varying ratios inmetal-organic frameworks. Science 327, 846-850 (2010)

liangxiangfeng

邓鹤翔Chem: 氨基连接的COF电催化CO2还原！

研究亮点：

1.  合成了三维和二维的基于胺连接的共价有机框架材料。

2.  合成的氨基连接的COF在强酸/强碱环境下均具有较好的稳定性。

3.  氨基连接的COF与银箔共同构成了协同作用的电催化界面。

4.  在CO2电还原得到CO的反应中实现了活性和选择性的显著提升。

在电催化CO2还原领域，传统的金属催化剂因其良好的导电性而具有较好的活性，其选择性却受到其较为平滑的能带结构所限制；对于基于分子活性中心的催化剂来说，其可与CO2分子良好匹配的自旋轨道为其良好的选择性奠定了基础，却受限于材料本身的导电性往往活性较低（需要大载量）。

在共价有机框架（COF）材料中，由于合成COF反应所需的反应可逆性，COF的成键类型较少，且其具有化学稳定性的连接方式更为稀有。合成具有高化学稳定性的新成键类型的COF材料一直以来都是该领域的研究重点。有机胺类聚合物在作为表面活性剂以及生物医用方面都有较为广泛的应用，合成氨基连接的COF材料有助于把胺类聚合物的性质引入到COF骨架之中且可使得其具有较高的化学稳定性。

有鉴于此，武汉大学邓鹤翔教授团队合成了氨基连接的二维及三维COF，利用氨基COF与银箔电极构建分子有序界面（Molecularly DefinedInterface），协同催化CO2电化学还原，实现了选择性和活性的显著提升。

  

本工作首次实现了亚胺COF到氨基COF由固态到固态的转化，并通过傅里叶变换红外光谱、固体核磁共振碳谱、氮谱确认了反应的完全进行。通过对反应前后的样品进行粉末衍射与pawley精修的分析可确定反应后COF-300-AR依然保有COF-300的良好晶态。

而CO2等温吸附曲线与四苯乙烯分子的负载及荧光显微镜的表征实验则证实了COF-300-AR也保有贯通的孔道结构。通过对于浓酸/浓碱浸泡后的样品进行粉末衍射的测试可知COF-300-AR具有良好的化学稳定性，而亚胺COF则会溶于浓盐酸中。

COF-300-AR与银箔电极共同构筑分子有序界面，通过SEM及EDX能谱表征证实COF-300-AR与银箔形成了连续均一界面，COF层的厚度约为15 μm。这一分子有序界面协同作用，实现了电催化CO2还原反应活性和选择性的同时提升，在相对RHE -0.7V和-0.85 V的电势下相较于空白银电极还原为CO的法拉第效率分别由13%提升至53%，43%提升至80%，另一方面H2析出的法拉第效率分别由80%降至22%，60%降至9%，经200分钟的连续测试，在相对于RHE-0.85 V下，复合电极仍可保持80%左右的CO还原法拉第效率，而电流也较为稳定。

通过固体核磁共振碳谱对同位素标记的CO2与COF-300-AR作用进行表征，与傅里叶变换红外光谱的结果，共同指向CO2分子与COF骨架作用形成碳酸甲胺脂中间体。中间体的形成有效的降低了CO2还原的活化能，COF骨架对于CO2分子的富集与活化作用以及银电极自身的催化活性的保持是实现高效、高选择性的电催化的核心。

总之，本文实现了氨基连接的二维及三维COF材料的制备。氨基连接的COF材料保有了原有亚胺COF的高晶态和有序孔道结构，并展示出优异的化学稳定性，拓宽了COF的应用方向。

参考文献：

Haoyu Liu, Hexiang Deng* et al.,Covalent Organic Frameworks Linked by Amine Bonding for ConcertedElectrochemical Reduction of CO2, Chem (2018),

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(18)30212-2

huaqi

武汉大学邓鹤翔教授团队设计合成了一种具有二维（2D）π-共轭的共价有机骨架（COF）并将其作为一种新型光敏剂用于进行高效的光动力治疗。实验将两种并不能有效生成ROS的分子进行连接后得到两种COF（COF-808和COF- 909）,它们具有非常高效的ROS生成效率。这些COFs具有较高的孔隙率，其表面积分别为2270和2610 m2g-1，这一特点可以使其在细胞内增强氧的扩散和ROS的释放。

结合其具有的优良的光稳定性和高的生物相容性，它们的PDT性能十分显著。体外实验表明,在使用COF-909进行PDT治疗后，80%以上的肿瘤细胞被有效杀灭。在体内实验中，经过10天的COF治疗后可以使得肿瘤生长被显著抑制，体现出优异的活体治疗效果。

Liang Zhang, Shibo Wang, Hexiang Deng. et al. Covalent Organic Frameworks as Favorable Constructs for Photodynamic Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2019

DOI: 10.1002/anie.201909020

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909020

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        近日，共青团武汉大学委员会公示了2021年“武汉大学青年五四奖章”称号获得者名单，其中，我院副院长邓鹤翔教授当选。

       邓鹤翔教授准确把握高质量发展新阶段的时代需求，结合化学学科的发展和国家推进科技创新的新机遇，利用基础学科优势为碳中和、能源、健康、新材料等战略性新兴产业的发展提供新的支撑点。他严谨治学，砥砺创新，在科研上注重“0到1”的创新，逐步形成在介观尺度定制化合成晶态孔材料的研究特色。在基于介孔晶体的能源存储与转化，尤其是“人工光合作用”等方面做出了一系列具有中国自主知识产权的原创成果（2020年Nature）。致力于学科建设与学术研究，打造具有国际引领技术的科研平台，发展了原位气体吸附X射线衍射、原位透射电镜等表征手段（2015年Nature、2019年Nat. Chem.）。研究工作在国际上产生了重要影响，并受到国内外同行广泛的研究和跟踪。已在Nature、Nature Chem. 等国际顶尖期刊发表论文50篇，被引4867次，h-index为24。邓鹤翔教授入选国家高层次人才青年项目，获批国家杰出青年基金，并担任武汉市欧美同学会副会长、武汉市青联委员、湖北省欧美同学会常务理事等职务。
       据了解，2021年全校共有9位同志获得“武汉大学青年五四奖章”称号。

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最新一期的《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）近日刊登了武汉大学邓鹤翔、江卓研究团队在人工光合作用领域所取得的最新进展。该研究提出了催化剂构筑的新方法，推进了二氧化碳光催化转化中可见光波段的利用效率，在二氧化碳还原的同时，利用水产生双氧水，为实现二氧化碳高效全转化提供了新思路。
        论文题为“基于金属有机框架构筑的分子隔间实现可见光驱动的二氧化碳高效全转化”（Molecular Compartments Created in Metal-Organic Frameworks for Efficient Visible Light Driven CO2Overall Conversion）。化学与分子科学学院2021级博士研究生赵铖彬为第一作者，邓鹤翔、江卓为共同通讯作者。
         受光合蛋白在类囊体薄膜上规律排布的启发，研究者借助金属有机框架（MOF）的有序孔道，实现了窄禁带半导体三氧化钨及三氧化钨水合物纳米颗粒的有序排布，构筑了具有仿细胞功能分区结构（Compartmentalization）的新型人工光合作用催化剂——“分子隔间”（Molecular Compartment）。类似于叶绿体中有序排列的蛋白分子以接力的方式实现对光子的吸收、电子的转移和物质的转化，在“分子隔间”中，这些有序分布于MOF孔道内的半导体纳米颗粒与MOF中的金属构筑基元通过功能协同，连续收集并利用两个能量较低的可见光波段（波长>420 nm）的光子，实现了CO2分子的高效光催化还原（图一）。

仿细胞功能分区结构的人工光合作用催化剂“分子隔间”的构筑

        以原子-分子精度调控纳米功能基元的连接、排列及取向一直以来是化学合成领域的重要挑战之一。“分子隔间”的难点在于精确的实现半导体在MOF孔道内进行生长，而不是沉积在MOF晶体的表面，或是包覆于MOF晶体内部的缺陷位。这两种情形下纳米颗粒的分布是无序的，于此不同的是，在“分子隔间”中，纳米颗粒的排列与MOF的晶体孔道分布一致，是有序的。由于占据特定的MOF孔道，这些“分子隔间”中纳米颗粒的位置和空间分布可通过X射线衍射、电子衍射和中子散射进行清晰的解析。
         2020年，邓鹤翔团队首次实现了宽禁带半导体TiO2纳米颗粒在Cr基MOF孔道中的有序排列，首次提出了“分子隔间”的构筑思路，在紫外光下实现二氧化碳分子的高效转化（Nature, 586, 549-554）。此项工作中，团队成员进一步将具有可见光响应的窄禁带半导体（WO3和WO3·H2O）负载在Fe基MOF的介孔孔道中，构筑了窄禁带半导体“分子隔间”，将光能的利用范围拓展到了在太阳光谱中占比高达43%的可见光波段。该“分子隔间”在可见光(λ ≥ 420 nm)驱动下，可以在气固相体系中实现从CO2和H2O到CO，CH4和H2O2的计量比转化。在不使用牺牲试剂的条件下，可见光的CO2还原速率提升到0.49 mmol·g-1·h-1，并且将420 nm波段下的表观量子效率（Apparent quantum efficiency, AQE）提升至1.5％，展现了“分子隔间”光催化剂的结构优势和广阔前景。
        值得一提的是，瞬态荧光光谱等谱学表征揭示了此“分子隔间”中的窄禁带半导体纳米颗粒和MOFs组分间的协同作用，体系中光电子的转移符合经典的Z机制，这与宽禁带半导体TiO2“分子隔间”中分子内电子转移Marcus机制明显不同。在可见光的照射下，“分子隔间”通过两步接力式的光激发过程将氧化还原能力更强的光生载流子迁移到活性位点，在将CO2还原为CO和CH4的同时，将H2O氧化为具有较高商业价值的H2O2。此外，研究人员发现半导体材料中的结合水对光催化性能具有重要影响。与WO3相比，WO3·H2O的W-O层中存在的H2O物种可有效促进光生电子的分离，从而提升CO2的转化效率。
        论文的合作者还包括武汉大学化学与分子科学学院2020级研究生刘寅同学。上海科技大学博士后周毅、华南理工大学殷盼超教授、东莞散裂中子源柯于斌研究员为材料的结构表征提供了重要的帮助。此工作获得了国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。武汉大学科研公共服务共享平台，上海同步辐射光源(SSRF)，东莞散列中子源(CSNS)，日本大型同步辐射设施(SPring-8)以及澳大利亚同步辐射光源(AS)为此项工作的开展提供了有力的支撑。
       论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c10687