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[材料资讯] 赵东元:CoFe2O4纳米晶介导的磁功能ZSM-5催化剂的晶化策略

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发表于 2018-7-5 08:27:07 | 显示全部楼层 |阅读模式

沸石是一种微孔结晶硅铝酸盐,在石化和化工行业的吸附,分离和催化领域得到了广泛的应用,沸石的功能化也拓展了其应用范围。其中,一种主体相的结晶与其他客体物质(如离子配合物,纳米晶体)的结合已被认为是一种广泛的方法,以实现具有可调整结构和性能的多功能材料。然而,将功能性纳米晶体引入沸石骨架仍然是一个重大挑战。针对主体沸石基质的功能化,将各种客体物质添加到沸石前体中,其中沸石晶体的核化和生长与客体物质一起共存。离子配合物通常被捕获到沸石骨架的通道中,这可能导致对于涉及本体反应物的应用的不良传质。此外,客体组成对沸石结晶行为的影响尚不清楚,将客体物质(如离子或纳米晶体)直接添加到沸石的均相前体中通常会导致纳米晶体大而不均匀,分散性差和弱的功能特性。因此,探索新的策略来控制沸石结晶并赋予其功能性对于实现纳米复合材料的多样性和复杂性是一个巨大的挑战。

不同相对结晶度的CoFe2O4纳米晶体介导的ZSM-5结晶示意图

不同相对结晶度的CoFe2O4纳米晶体介导的ZSM-5结晶示意图

近日,复旦大学赵东元教授组,南洋理工大学陈晓东教授组及新加坡高性能计算研究所Shuo-Wang Yang(共同通讯作者)等人在近期的Adv.Funct.Mater.期刊上发表了一篇题为“CoFe2O4 Nanocrystals Mediated Crystallization Strategy for Magnetic Functioned ZSM-5 Catalysts”的研究性论文。报道了一种由CoFe2O4纳米晶体介导的磁性功能化的ZSM-5复合材料。选择介孔二氧化硅固体凝胶作为前驱体,充当基质来限制磁性CoFe2O4纳米晶体的生长。研究发现高相对结晶度纳米晶体可以成功封装在ZSM-5的单晶中,并赋予沸石磁性功能,因为在ZSM-5单晶的快速生长过程中不会有纳米晶体的进一步生长。相反,具有低相对结晶度的纳米晶体导致多晶沸石生长,从而形成由ZSM-5纳米棒组成的微球和在分散于沸石晶体空隙间的CoFe2O4。所获得的封装CoFe2O4纳米晶的磁性单晶沸石具有超顺磁性,磁化率(4.7 emu g-1),均匀尺寸(≈9 μm)和高表面积(330 m2 g-1)。这些磁性单晶ZSM-5催化剂在环己酮与甲醇的缩醛化反应中表现出优异的转化率和选择性。磁性CoFe2O4纳米晶体的封装不影响ZSM-5沸石的催化性能,这对于化学和催化行业是非常有利的。





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