李亚栋：贵金属纳米颗粒可以直接高温转化成高度热稳定的单原子

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研究亮点：

1. 发现贵金属纳米颗粒可以直接高温转化成高度热稳定的单原子。

2. 利用原位环境电镜实时观测了动态转化过程。

3. 利用DFT计算深入剖析了动态转化机理。

天下有鹿，群雄共逐之。当今催化领域，单原子催化剂便是最大的一头鹿。

贵金属单原子催化剂催化剂具有超高的催化活性，但是在实际高温反应中，由于金属表面自由能的降低，往往容易烧结团聚，失去活性。如何构建具有热稳定性的单原子催化剂，成为各路英雄的心头大事。

有鉴于此，清华大学李亚栋院士和Zhi Li团队发现了一种从贵金属纳米颗粒直接高温转化成高度热稳定的贵金属单原子催化剂的现象。

Pd纳米颗粒高温转化成单原子的过程及表征

研究人员利用MOF衍生的N-掺杂的碳材料作为锚定基底，发现在900℃惰性氛围中持续3h，Pd、Pt或Au等贵金属纳米颗粒可以直接转变成Pd、Pt或Au单原子，并通过原位环境透射电镜实现了对动态变化过程的实时观察，球差矫正电镜和X-射线吸收精细结构谱证明了单原子的分散状态。

原位观测发现，纳米颗粒-单原子的动态转化过程中存在聚集化和原子化的竞争。DFT计算表明，在这种高温动态转化过程中，移动的Pd原子被N-掺杂的碳材料捕获后，会形成更加热力学稳定的Pd-N4结构。

乙炔半氢化制乙烯反应表明，这种Pd单原子催化剂不仅具有优异的热稳定性，而且比Pd纳米颗粒具有更有优异额的催化活性和选择性。

总之，这项研究为开发具有高度热稳定性的贵金属单原子催化剂开辟了新的、普适性的道路！

参考文献：

ShengjieWei, Ang Li, Jin-Cheng Liu, Zhi Li, Yadong Li et al. Direct observation ofnoble metal nanoparticles transforming to thermally stable single atoms. NatureNanotechnology 2018.

https://www.nature.com/articles/s41565-018-0197-9