将太阳能转换成电能/化学能是目前解决全球日益增长的清洁能源需求和减少二氧化碳排放等挑战最有效的方法之一。光电化学(PEC)分解水是解决这些问题的一种极具前景的方案,因为PEC器件可以用太阳能将水直接转化成氢气。过去几年,科研人员已经尝试用各种氧化物用于PEC分解水,然而由于金属氧化物的光吸收能力有限,因此以该类氧化物制备高产氢率的PEC器件仍具有很大的挑战性。最近,胶体半导体量子点(QDs)由于其具有的尺寸/形状/组成可调的宽吸收光谱、高吸收系数以及经济有效的合成方法而在光电器件中作为构件的潜在应用引起了科研人员的极大关注。此外,可以通过控制QDs的结构与表面覆盖配体来调节其能带结构,这样可以改善其电荷动力学,从而提高光电器件中的太阳能到氢气的转化效率。
量子点的电子能带示意图
近日,青岛大学王乙潜教授、加拿大魁北克大学François Vidal和瑞典吕勒奥理工大学Alberto Vomiero在Nano Energy 上发表题为“Colloidal Thick-Shell Pyramidal Quantum Dots for Efficient Hydrogen Production”的研究论文。研究人员通过控制反应温度和Se/S前驱体的摩尔比合成了锥形厚壳状的CdSe/CdSexS1-x/CdS量子点,其展现出优异的量子产率,可达~15%,与CdSe/ CdS非合金量子点相比,由于电子/空穴波函数的空间分离以及将光吸收显著扩大到500-700 nm的范围,因而使其具有长达~100 ns的辐射寿命。将该锥形QDs在PEC系统中用于光吸收剂可以达到~12 mA/cm2的饱和光电流密度,即产氢率可达90 mL cm-2 天-1,这是在PEC析氢中使用厚壳QD基光电极的记录。
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