金属-载体强相互作用(Strong Metal-Support Interaction, SMSI)由Tauster等人在1978年首次提出,用于描述二氧化钛等可还原性载体负载的铂族金属在高温还原后失去对小分子(CO/H2)的吸附性能这一现象。SMSI能够改变金属纳米粒子的形貌和电子性质,因此可以改变反应活性与选择性,对催化剂的催化性能具有重要影响。同时,SMSI通常伴随着载体对金属颗粒的包埋,因而能够有效稳定金属粒子,有助于制备稳定型金属催化剂。 SMSI自发现以来体系不断扩展,但大多集中在可还原性金属氧化物负载的铂族金属催化剂体系,且其发生条件也一直限制在高温还原或超高真空等足以引发载体还原的环境条件。乔波涛、张涛团队与王军虎团队在前期系列SMSI相关工作(J. Am. Chem. Soc., 2016, 138, 56; Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 10606; Sci. Adv., 2017, 3, e1700231)的基础上,首次发现铂族金属与羟基磷灰石(Hydroxyapatite, HAP)之间氧气诱导的SMSI(标记为OMSI)。在OMSI效应的作用下,铂族金属纳米粒子被HAP载体包裹,在反应过程中的聚集长大和流失被有效抑制,因此催化剂的重复使用性能和反应稳定性能得到了明显的改善和提升。这是首次发现铂族金属催化剂体系可以发生OMSI效应,该研究不仅有助于加深对SMSI效应的了解和认识,并且为氧化环境下稳定型铂族金属催化剂的设计和开发提供了新的途径。另外需要指出的是,两个研究团队的系列SMSI相关工作(如图2所示)也说明同种金属与不同的载体之间可以发生不同种类的SMSI效应,因此在后续的催化剂设计和制备中,可以根据催化剂的实际使用环境,选择合适的载体设计制备适用于催化剂实际使用环境的稳定型贵金属催化剂。 这一成果近期发表在Chemical Science上,文章的第一作者是中国科学院大连化学物理研究所的博士后唐海莲和职工苏杨,上述研究工作得到国家自然科学基金委、科技部、中科院战略性先导科技专项的资助。 该论文作者为:Hailian Tang, Yang Su, Yalin Guo, Leilei Zhang, Tianbo Li, Ketao Zang, Fei Liu, Lin Li, Jun Luo, Botao Qiao, Junhu Wang Oxidative strong metal–support interactions (OMSI) of supported platinum-group metal catalysts Chem. Sci., 2018, 9, 6679, DOI: 10.1039/C8SC01392F
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