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[材料资讯] 赵琨鹏课题组Adv. Mater.:Cu2Te基热电材料的缺陷调控和性能优化方面取得新进展

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发表于 2019-10-18 08:58:59 | 显示全部楼层 |阅读模式
本帖最后由 dawu 于 2019-10-18 09:25 编辑

上海交通大学材料科学与工程学院与上海硅酸盐研究所在高性能热电材料的设计与优化方面取得新进展,研究成果以“Are Cu2Te-based Compounds Excellent Thermoelectric Materials”为题,在线发表于材料类顶级学术期刊《Advanced Materials》上(DOI: 10.1002/adma.201903480)。该研究聚焦Cu2Te化合物,通过引入适量Ag调控其相变特征、晶体缺陷及载流子浓度,最终大幅提高其热电性能。本研究证明Cu2Te化合物与Cu2S、Cu2Se一样,也是一种优异的、有潜力的热电材料体系。论文通讯作者为史迅研究员/教授、陈立东研究员、仇鹏飞副研究员,第一作者为赵琨鹏助理教授,理论计算由朱虹教授完成。

热电材料

热电材料
       热电能量转换技术可实现热能和电能的直接相互转换,在工业余废热回收利用发电、半导体制冷等方面具有重要的应用价值。高性能热电材料一般具有高的晶格对称性、复杂的晶体结构、组成元素较重且电负性差异较小等特点。含硫等轻元素的化合物(如PbS、Bi2S3等)的热电性能一般都比较低,而含硒或碲等较重元素的化合物(如PbSe、PbTe、Bi2Te3等)则表现出非常优异的热电性能。这主要是因为重元素的热导率往往更低;此外,硒或碲元素的电负性小,与其它阳离子成键时所含的离子键成分少,因而迁移率要也较高。然而,在Cu2X(X=S, Se, Te)材料体系中却存在反常现象:Cu2S和Cu2Se的zT值分别高达1.9和2.3,而已报道的Cu2Te化合物最高zT值仅为1.1。
       通过与Cu2S和Cu2Se的热电输运性能对比分析,研究人员发现Cu2Te体系主要存在两方面问题。一方面,Cu与Te之间成键较弱,导致铜容易析出,因此Cu2Te的载流子浓度太高;另一方面,Cu2Te体系的物相非常复杂,中高温区存在多处相变,较难控制其晶格缺陷和相变温度。前期虽然有大量科研人员投入到Cu2Te的研究中,但其热电性能一直未得到明显改善,zT值在0.4-1.1之间徘徊。如何进一步提高Cu2Te的热电优值是一大难点。
      本研究通过在Cu2Te中引入适量的Ag,成功降低了材料的载流子浓度,使得其电导率和塞贝克系数在一定程度上得到了平衡,总热导率也因载流子热导率贡献的下调而实现大幅降低。理论计算表明Ag的引入可以增加铜空位形成能,从而降低空穴浓度,与实验结果相吻合。此外,Ag的引入改变了相变前后的焓变与熵变,因此其高温相变温度从810 K降低至550 K,大幅扩展了高性能立方相的温度范围。最终,掺Ag的Cu2Te在较宽温度范围实现了较高的热电性能,且在1000 K下zT值高达1.8,相比Cu2Te基体提高了323%。单抛物带模型分析结果表明:Cu2Te化合物与Cu2S和Cu2Se一样拥有相近的加权迁移率(μ_0 〖m^*〗^(3/2)),只要晶格缺陷、相变温度、载流子浓度得到合理控制,三种化合物都能获得优异的热电性能。
       该研究工作得到了国家重点研发专项、国家自然科学基金等项目的资助和支持。
       论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201903480

       碲化亚铜,分子式:Cu2Te性质:蓝黑色八面体晶体。相对密度7.27。熔点约900℃。不溶于盐酸、硫酸,溶于溴水。由电解铜与纯碲在坩埚内覆以氯化钠和氯化钾保护层熔化而得。用途:常作为工业制备单质碲的原料。

        赵琨鹏,上海交通大学助理教授。主要从事新型高性能热电材料的设计与合成、电子与声子输运的调控、以及新型非晶半导体材料的探索开发等研究工作。近两年发表SCI论文20篇,以第一作者身份在Advanced Materials、Nano Energy等期刊发表论文6篇;申请发明专利4项,授权2项。研究成果得到热电材料研究领域同行的广泛认可,获得2018年第37届国际热电学会研究生最高奖Goldsmid Award,该奖每年全球只评选一人。
       朱虹,上海交通大学密西根学院教授。2012年获得美国康涅狄格大学材料科学与工程博士,后在麻省理工学院从事博士后研究,主要研究方向为运用材料模拟、高通量计算、数据挖掘和能带、缺陷及界面工程设计优化先进能源和电子材料。在Physical Review Letters, Physical Review B, Nano Letters, Acta Materialia, Journal of Materials Chemistry, Journal of Physical Chemistry C, Applied Physics Letters,等期刊上发表论文多篇。
       史迅,上海硅酸盐所研究员。主要研究领域为热电能量转换材料及其应用。在Nat. Mater. 等期刊发表论文130余篇,综述论文7篇;在国际热电大会、美国MRS等国际会议作邀请报告29次;申请国外专利4项,获授权2项;国内专利10余项,获授权7项。承担并主持国家杰青、优青、面上项目和青年科学基金等项目。获国家自然科学二等奖(排名第3)、中国科学院青年科学家国际合作奖、上海市自然科学一等奖(排名第3)、国际热电学会Young Investigator Award(首位获奖的中国学者)。
        陈立东,中国科学院上海硅酸盐研究所研究员。1960年生,1981年毕业于湖南大学,1984年10月赴日本留学,1990年4月获日本东北大学获工学博士学位。先后在日本RIKEN株式会社(Chief Engineer)、日本航空宇宙技术研究所(特别研究员)、美国密西根大学物理系(访问学者)、日本东北大学金属材料研究所(助手,副教授)任职和工作。2001年获中国科学院海外杰出人才引进计划(百人计划)资助进入上海硅酸盐研究所工作,2003年获国家杰出青年基金资助,2004年获得上海市优秀留学回国人才奖和中国科学院百人计划终期评估优秀。现任中国科学院上海硅酸盐研究所研究员、高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室主任,国际热电学会理事会理事,亚洲热电联盟主席。

      

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