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[材料资讯] 石萍萍JACS:首例氟代芳香基二维钙钛矿铁电体

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发表于 2019-10-30 08:38:15 | 显示全部楼层 |阅读模式
在“东南大学十大科学与技术问题”启动培育基金的资助下,青年教师石萍萍与东南大学国际分子铁电科学与应用研究院暨江苏省“分子铁电科学与应用”重点实验室团队共同努力合作,在分子铁电研究领域取得重要进展,首次报道了氟代芳香基二维有机-无机杂化钙钛矿铁电体的设计合成。相关成果以“Two-dimensional Organic-Inorganic Perovskite Ferroelectric Semiconductorwith the Fluorinated Aromatic Spacers”为题发表在化学领域顶级期刊Journal of the American Chemical Society(《美国化学会志》)上。

钙钛矿铁电体

钙钛矿铁电体
       与传统的三维钙钛矿结构相比,二维有机-无机杂化钙钛矿体系具有更为优异的稳定性和结构多样性,为相关功能性的设计调控及器件应用提供了丰富的材料平台。该类材料的研究主要集中于铁电、太阳能、发光二极管、光电探测器等高新科技领域。其中,二维有机-无机杂化钙钛矿铁电体由于在多功能光电器件应用上的可观的发展潜力而受到特别关注。如何在二维有机-无机杂化钙钛矿体系中有效地引入极性结构进而成功设计、调制铁电性是当前面临的最大挑战之一。
       氟与氢原子之间在范德华半径等结构参数上的相似性可以最大程度地维持原有的堆积结构和晶体对称性,而同时最大电负性氟原子的引入带来的强极性和更大的分子偶极矩又能有助于晶胞极化的提升。基于此,团队利用“氟代效应”改性策略获得2-氟苄胺阳离子,进而成功设计合成了首例氟代芳香基二维有机-无机杂化钙钛矿铁电体[2-fluorobenzylammonium]2PbCl4,其相变温度高达448 K,并兼具突出的铁电性能和半导体特性。该工作提供了利用更复杂的共轭芳香型阳离子来拓展二维有机-无机杂化钙钛矿铁电体系多样性及提升钙钛矿器件性能、稳定性的可靠方法,将激发更多相关研究。

       本文第一作者为东南大学化学化工学院青年教师石萍萍,熊仁根为通讯作者。
       论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10048

       钙钛矿
       广义上的钙钛矿是指一类陶瓷氧化物。钙钛矿材料结构式一般为ABX3,其中A和B是两种阳离子,X是阴离子。这种奇特的晶体结构让它具备了很多独特的理化性质,比如吸光性、电催化性等等,在化学、物理领域有不小的应用。钙钛矿大家族里现已包括了数百种物质,从导体、半导体到绝缘体,范围极为广泛,其中很多是人工合成的。钙钛矿如今是光伏电池的新宠,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池光电转换效率超过20%。
       在大自然中,常见的钙钛矿材料主要有两种:无机钙钛矿和有机-无机杂化钙钛矿。但是,这两类钙钛矿材料均含有金属元素,这就加大了其加工、制备的困难,而且加工出来的材料柔韧性较差,某些金属元素(比如铅)更是会造成严重的环境污染。


      铁电体
      铁电体是一种对外界电刺激具有一定“记忆性”的材料,其实这类材料中并不含有铁,只是具有铁电性。而铁电性一词来源于铁磁性,这里的“铁”与钢铁中的铁完全没有关系,是指自发磁化或自发极化。人们发现,铁电体的电滞回线和磁滞回线相似,于是就命名为铁电性。近年来,铁电体的应用前景愈发看好,比如铁电存储,传统的存储介质比如磁盘、磁卡等,如果暴露在强磁场中,就会失效,而铁电存储则没有这个问题。它还可用于图象显示,目前已经研制出一些透明铁电陶瓷器件,如显示器件、光阀,全息照相器件等,就是利用外加电场使铁电畴作一定的取向。总之,在光电领域,铁电体是一类新兴的“潜力股”。

       熊仁根,教育部长江学者特聘教授(2004年),国家杰出青年基金获得者(2002年)。现为东南大学分子铁电科学与应用江苏省重点实验室主任。担任《中国科学-化学》、《无机化学》、《中国化学快报》和《中国化学》的编委,PNAS 编辑,中国化学会专业委员会委员。2000年获江苏省科学技术进步奖二等奖(排名第一),2004年获国家自然科学二等奖《光电功能配位化合物及其组装》(排名第二),2015年获教育部高等学校科学研究优秀成果奖自然科学奖一等奖《新型分子基铁电体的基础研究》(排名第一),2017年获国家自然科学二等奖《新型分子基铁电体的基础研究》(排名第一)和江苏省五一劳动奖章。先后主持国家重大研究计划项目、973科研项目、国家自然科学基金重点项目、教育部重点项目、江苏省攀登计划重点项目等10余项。已在分子基铁电体的研究领域取得了一些非常有意义的结果,并在国际一流学术刊物上发表,推进并引领了分子铁电体领域的发展。发表分子铁电领域影响因子大于3的SCI论文百余篇,含Science(3篇)、 Chem. Rev.、Chem.Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew.Chem. Int. Ed.、Phy. Rev. Lett.、Adv.Mater.以及Nature Commun.30余篇。论文累计他引万余次,单篇他引最高为500余次,H-index约58。熊仁根教授在国内率先从事分子基铁电材料研究,通过系统研究与经验积累,总结了寻找分子铁电体的半经验方法,即通过有序-无序结构相变诱导产生极性结构和铁电性。近年来,熊仁根教授在开发分子铁电体的多功能和薄膜器件方面也开展了非常突出和有意义的工作,应邀在Coord.Chem. Rev. (2009)、Chem. Soc. Rev.(2008, 2011, 2016)和Chem. Rev. (2012)上相继发表了数篇关于分子基铁电体的综述文章,大大拓宽了铁电体的研究领域,取得了一系列高水平创新性的研究成果,获得了国内外同行的广泛关注和好评,带动了我国分子铁电学科的发展,为开发实用的分子铁电材料奠定了基础。部分研究成果入选《国家自然科学基金资助项目优秀成果选编(五)》。
      
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