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[材料资讯] 王军虎课题组:开发出新型氧化钛包裹金高温抗烧结催化剂

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发表于 2019-12-24 15:45:51 | 显示全部楼层 |阅读模式
中国科学院大连化学物理研究所穆斯堡尔谱研究组(DNL2005)研究员王军虎团队利用三聚氰胺诱发的金属载体间强相互作用(Strong Metal-Support Interaction, SMSI),开发出新型氧化钛包裹金催化剂。该催化剂具有高温抗烧结性且表现出很好的活性,为合理设计和开发高稳定性的金催化剂提供了新策略。

氧化钛包裹金高温抗烧结催化剂

氧化钛包裹金高温抗烧结催化剂


       负载型金催化剂由于其独特的催化性能,在一氧化碳氧化、水煤气变换(WGS)、甲烷氧化重整等众多反应中发挥着重要的作用。但由于金的塔曼温度较低,在高温反应中容易烧结导致其反应稳定性差。二十世纪七十年代末,Tauster等人提出金属载体间强相互作用后,引发国内外相关领域学者的广泛关注和深入研究。经典金属载体间强相互作用适用于铂族金属和还原性氧化物载体。然而,长期以来人们一直认为金很难产生金属载体间强相互作用,其原因被归结为金较低的功函数和表面能。
  在前期的研究中,王军虎团队与研究员乔波涛和中科院院士张涛团队合作,首次发现金及铂族金属与羟基磷灰石(HAP)之间氧诱导的金属载体间强相互作用([color=rgb(41, 102, 202) !important]J. Am. Chem. Soc., [color=rgb(41, 102, 202) !important]Chem. Sci),进一步通过对氧诱导金属载体间强相互作用的调变,设计开发了具有独特半包裹结构的高温抗烧结Au/HAP-TiO2催化剂([color=rgb(41, 102, 202) !important]Angew. Chem. Int. Ed)。
  此外,两个团队合作在金催化剂体系的经典金属载体间强相互作用的研究方面也取得新进展,首次发现了金与二氧化钛之间的经典金属载体间强相互作用([color=rgb(41, 102, 202) !important]Sci. Adv)。但由于经典金属载体间强相互作用是可逆的,生成的TiOx包裹层在进一步高温氧化气氛(高于400摄氏度)处理后会消退,使其无法对金纳米颗粒的催化性能产生影响。因此,亟需开发新的策略以实现TiOx包裹层包裹金纳米颗粒,同时该包裹层在高温氧化气氛下具有很强的耐受性,为氧化环境下高稳定性金催化剂的设计和开发提供新方法。
  该研究发现金纳米颗粒可在氧化气氛下被一层可渗透的TiOx薄层包裹,该条件与经典金属载体间强相互作用的发生条件恰好相反。产生此现象的关键是使用三聚氰胺进行修饰,然后在高温N2气氛下处理,进一步在800摄氏度空气气氛下焙烧。更重要的是,该TiOx包裹层在进一步(400至600摄氏度)氧化气氛下焙烧不消失,这也与经典金属载体间强相互作用相反。由于TiOx包裹层的产生,制备的金催化剂具有高温抗烧结性且表现出很好的活性,同时在水煤气变换反应以及模拟汽车尾气一氧化碳消除反应中表现出很好的稳定性。此外,该策略还可以扩展到TiO2负载的金溶胶以及商业的RR2Ti催化剂。
  相关研究成果发表在《[color=rgb(41, 102, 202) !important]自然-通讯》上,并在[color=rgb(41, 102, 202) !important]Nature Research Chemistry Community 作为亮点报道。该工作得到国家自然科学基金委和中科院国际合作重点基金的支持。

     负载型催化剂是活性组分及助催化剂均匀分散,并负载在专门选定的载体上的催化剂。活性组分及助催化剂均匀分散,并负载在专门选定的载体上的催化剂。贵金属催化剂制成负载型后,可提高其分散度(金属暴露在晶粒表面的原子数与总的金属原子数之比),减少用量。载体可提供有效的表面和适宜的孔结构,使活性组分的烧结和聚集大大降低,并增强厂催化剂的机械强度。载体有时还能提供附加的活性中心(如双功能催化剂17t }YW2}}3:通过活性组分与载体之间的溢流和强相互作用,可具有不同的活性。
        王军虎,1968年生,甘肃敦煌市人。1991年毕业于兰州大学现代物理系放射化学专业,1994年赴日留学,2002年获日本东邦大学理学博士学位 (与日本原子力研究所联合培养)。毕业后先后在日本物质材料研究机构、产业技术综合研究所、中京大学、野浪科学株式会社从事光催化复合材料和穆斯堡尔谱学的研究。2007年至今在中国科学院大连化学物理研究所工作,为中国科学院引进国外杰出人才“百人计划”入选者。2009年当选国际穆斯堡尔谱学应用研究领域新领军人物(共11人,为唯一亚洲代表)。2010年任国际穆斯堡尔数据中心秘书长,Mössbauer Effect Reference and Data Journal (ISSN0163-9587)责任编辑。2011年任中国核物理学会理事及穆斯堡尔专业委员会委员。2012年做为负责人主办第8届穆斯堡尔效应工业应用国际会议(ISIAME2012),参加中澳青年科学家交流计划。目前主要从事原位穆斯堡尔谱学在化学和催化中的应用、新型铁基•锡基多相催化材料、光催化纳米复合材料和羟基磷灰石基功能材料的开发及其在环境和能源领域的应用等研究。


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