乔波涛课题组：高热稳定单原子催化剂的千克级制备

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中国科学院大连化学物理研究所催化与新材料研究室研究员乔波涛、李为臻和中科院院士张涛团队在单原子催化研究方面取得新进展，通过简单的物理混合方法，经高温焙烧即可制备得到高热稳定单原子催化剂。研究表明，强共价金属-载体相互作用（strong covalent metal-support interaction）可促进单原子的生成。该方法操作简单，易放大，已实现千克级制备，为单原子催化剂的大规模制备奠定了基础。

千克级别钌单原子催化剂

　　2011年，张涛团队与清华大学教授李隽和美国亚利桑那州立大学教授刘景月合作，在国际上首次报道了Pt1/FeOx单原子催化剂，并在此基础上提出了“单原子催化”的概念（Nat. Chem.，2011，3，634；Acc. Chem. Res. ，2013，46，1740）。近年来，单原子催化剂因其具有最大的原子利用率、均一的活性位点、对特定反应优异的活性、选择性，已成为催化领域研究的热点（Nat. Rev. Chem.，2018，2，65；Chem. Rev.，2020，120，683）。随着研究的深入，单原子催化剂的制备方法层出不穷，但规模化制备高热稳定的单原子催化剂仍是亟待解决的问题。
　　在前期研究工作的基础上（Nano Res.，2015，8，2913；Nat. Commun.，2019，10，234），该团队使用商业的RuO2粉末作为Ru源，含Fe的尖晶石（记为MAFO）作为载体，通过简单易行的物理混合方法，经过高温焙烧可制得高热稳定的Ru单原子催化剂。实验证明，不同于传统的高温气相原子捕获机制，本体系中呈现一个反Ostwald过程，强共价金属-载体相互作用不仅有助于捕获和稳定Ru单原子，而且也可促进RuO2粉末再分散生成Ru单原子。在不同浓度的氧化亚氮分解反应中，单原子催化剂均表现出良好的催化活性和高温反应稳定性。物理混合制备单原子的方法易于放大，已制得10克Ru1/MAFO-900单原子催化剂；使用商业Fe2O3作为载体，成功制得千克级别单原子催化剂。这为高热稳定单原子催化剂的工业化奠定了基础。
　　相关工作发表在《自然-通讯》（Nat. Commun.）上。该研究得到国家重点研发计划“纳米科技”重点专项、中科院战略性先导科技专项B“能源化学转化的本质与调控”子课题、国家自然科学基金、洁净能源创新研究院合作基金和辽宁省兴辽英才计划等的资助。
      文章来源：大连化物所


       乔波涛,中国科学院大连化学物理研究所研究员。1978年出生于山西省黎城县，2000年毕业于山西大学化学系；2007年于中国科学院兰州化学物理研究所获理学博士学位；2008年4月～2011年5月在大连化物所航天催化与新材料研究组从事博士后研究；2011年6月留组工作。2012年3月～2015年3月在Arizona State University进行访问并从事合作研究。主要从事负载型高分散金属催化剂的设计、制备以及表征，特别是亚纳米及单原子催化剂的研究与开发。目前已在《Nat Chem》、《Nat Commun.》、《J. Am. Chem. Soc.》、《Angew. Chem. Int. Ed.》、《ACS Catal.》、《Chem. Commun.》、《J. Catal.》、《Appl. Catal.》等国际顶级期刊和催化主流刊物上发表研究论文30余篇，被引用800余次。
        李为臻，大连化物所研究员。1980年出生于山东省日照市，2002年于山东大学化学学院获学士学位，2007年于北京大学化学与分子工程学院获理学博士学位。之后先后于2007-2009年和2010-2014年分别在清华大学化学系和美国太平洋西北国家实验室从事博士后研究。2014年初作为“所百人计划”引进人才加入大连化学物理研究所。
       张涛，男，汉族，1963年生。中共党员，博士，中国科学院大连化学物理研究所研究员。2013年当选为中国科学院院士。1989年在中国科学院大连化学物理研究所获博士学位，1989年至1990年在英国伯明翰大学做访问学者，回国后，历任大连化学物理研究所研究组副组长、组长、室主任、副所长、党委书记等职务，曾兼任国家催化工程技术研究中心主任，2007年2月至2017年2月任大连化学物理研究所所长。2016年12月任中国科学院副院长、党组成员。