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Nature Communications(《自然•通讯》 )在线发表了物理科学与技术学院方国家教授、林乾乾教授、陶晨研究员团队关于钙钛矿单晶的最新研究成果。
论文题为“Room-temperature liquid diffused separation induced crystallization for high-quality perovskite single crystals”(《室温液相扩散诱导结晶法制备高质量钙钛矿单晶》)。该研究工作署名单位为武汉大学。物理科学与技术学院2018级博士生姚方为第一作者,方国家、林乾乾、陶晨为通讯作者。
近年来,卤化物钙钛矿材料在光电领域得到了广泛应用,且取得了极大进展。钙钛矿单晶作为研究钙钛矿本征特性及光电器件的理想材料,已被广泛地研究。目前,钙钛矿单晶的制备主要采用逆温度结晶法(ITC)、反溶剂蒸发辅助结晶法(AVC)和低温梯度结晶法(LTGC)等方法。这些方法的原理都是基于逆溶解度,通过改变温度或溶剂成分以改变前驱体浓度达到过饱和结晶。
采用ITC或LTGC生长单晶时需要较高的温度(从室温升高到90或60℃)。然而已有报道表明,钙钛矿单晶生长温度越高,其缺陷密度就越高;升温或 降温产生的热对流会对钙钛矿单晶结构产生不利影响,容易生成孪晶或多晶。另外变温速率的精确控制非常困难,从而影响钙钛矿单晶质量和相关器件性能。因而开发一种恒低温钙钛矿单晶的生长方法具有重要意义。
研究团队提出了室温液相扩散诱导生长钙钛矿单晶的新思路,开发出了一种制备高质量钙钛矿单晶的新方法—室温液相扩散诱导结晶(LDSC),即溶剂通过扩散进入硅油从而使前驱体溶液达到过饱和形核结晶。利用媒介硅油与溶剂二甲基甲酰胺(DMF)互不相溶,硅油密度介于DMF和钙钛矿前驱体之间的特性,DMF扩散进入硅油上层,从而减少前驱体溶液的体积使其浓度达到过饱和,最终形核并生长得到高质量的钙钛矿单晶(已申请中国发明专利)。 该方法不仅可以制备三维MAPbX3(X=Cl, Br, I)单晶,还可以制备PA2PbBr4、BA2PbBr4、PMA2PbBr4等二维单晶,是一种高普适性的制备高质量钙钛矿单晶方法。
此外,通过建立晶体生长模型,团队揭示了该方法制备钙钛矿单晶的生长动力学机制,即密度差导致的溶剂扩散、前驱体体积渐减而浓度恒定的析晶机制。与ITC、LTGC、AVC等方法相比,LDSC具有单晶生长温度低(室温)且恒定、制备的晶体质量高(摇摆曲线半高宽小于0.0096°)、缺陷态密度低(4.4×109cm-3)、寿命长(约1 μs)、单晶产率高(92%)、普适性好等优点。此外,LDSC-MAPbBr3钙钛矿单晶在可见光和X-ray探测方面表现出了良好的应用前景。
这项工作的共同作者还包括刘昌教授,李博睿博士,博士生彭家丽、李文静、桂鹏彬,硕士生李睿明。该工作得到了国家自然科学基金、湖北省科技计划和中央高校基本科研业务费专项资金的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-15037-x
文章来源:武汉大学
方国家教授,武汉大学物理科学与技术学院电子科学与技术系主任,博士生导师。享受湖北省政府专项津贴,湖北省高校跨世纪学科带头人,湖北省新世纪高层次人才工程。在AFM、JMC、EDL、APL等国际重要刊物发表SCI论文一百余篇。现为国际信息显示器协会(SID)会员、《真空科学与技术学报》编委。《物理学报》等重要学术杂志的特邀审稿人。
林乾乾,男,武汉大学物理科学与技术学院教授。2013年接受澳大利亚政府全额奖学金支持,在昆士兰大学有机光电子中心攻读博士学位,师从澳大利亚科学院院士Paul Burn教授和光电子学专家Paul Meredith教授。2016年,在英国牛津大学物理系从事博士后研究,合作导师为光谱学专家Laura Herz教授和钙钛矿太阳能电池的先驱工作者Henry Snaith教授。2017年,入职武汉大学物理学院。主要从事新型半导体材料的物理表征和光电器件的研究,包括新一代薄膜太阳能电池、光电探测器、发光二极管和场效应管等。目前发表学术论文30余篇,包括Nat. Photonics, Nat. Energy,Adv. Mater., Acc. Chem. Res.,Adv. Funct. Mater.,Adv. Energy Mater.等权威期刊,文章总引用达2100余次,申请国内外专利6项。
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