雷爱文、陈宜鸿课题组Nature Catalysis：电催化合成领域取得重大进展

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Nature Catalysis（《自然•催化》）在线报道高等研究院雷爱文、陈宜鸿课题组近日在电催化放氢氧化偶联反应的最新研究成果。课题组开创性地发展了一种电催化阳极氧化辅助Pd催化末端炔烃胺基羰基化的策略，具有反应条件温和、底物适用性好、安全可靠、容易规模放大等优点，在药物合成等领域有着潜在的应用价值。
       论文题目为“Electrochemical Oxidative Aminocarbonylation of Terminal Alkynes”，雷爱文教授和陈宜鸿研究员为该论文共同通讯作者，高等研究院2017级博士研究生曾力和化学与分子科学学院2019级博士研究生栗浩然为共同第一作者。

       据介绍，羰基广泛存在于各类医药分子、天然产物中。在各类羰基衍生物制备路径中，氧化羰基化反应被认为是一种最绿色环保、原子经济性的路径之一。然而使用CO和O2混合气作为反应气一直面临爆炸极限范围广的问题（12.5-74%），大大限制了该类反应的大规模工业应用。因此，探索非氧气气氛、温和条件下的氧化羰基化反应具有重要的基础研究意义和工业应用价值。
       雷爱文、陈宜鸿课题组开创性地发展了一种电催化阳极氧化辅助Pd催化末端炔烃胺基羰基化的策略。该羰基化反应不仅可以在常压室温下进行，而且可以拓展至多种不同类型的胺源，包括过去氧化羰基化反应无法实现的一级胺和无机铵盐。该反应不需要加入额外氧化剂，唯一的副产物是阴极产生的氢气。重要的是，该反应解决了传统此类反应需要高温高压和一氧化碳/氧气爆炸混合气的局限性。此外，作者还结合循环伏安法（CV），在线红外技术（In-situ IR）、快速扫描X射线吸收精细结构谱（QXAFS）等仪器表征方法研究了该反应催化机理。
       该研究的电化学氧化羰基化反应具有反应条件温和、底物适用性好、安全可靠、容易规模放大等优点，在药物合成等领域有着潜在的应用价值。同时，这种新型电化学合成策略可以作为设计其他电化学过渡金属催化反应的平台，为开发出更多具有实际应用价值的新型有机合成反应提供指导意义。
        据悉，雷爱文推动建立高等研究院“光电纳米催化中心”多学科科研平台，相继在光催化，电催化和纳米催化领域取得系列研究成果。雷爱文在相关领域发表影响因子大于10的高水平论文44篇，其中光催化13篇、电催化21篇、纳米催化5篇、相关综述5篇，相关研究促进了绿色氧化偶联反应的研究进展。
       论文链接：https://doi.org/10.1038/s41929-020-0443-z
       文章来源：武汉大学
       雷爱文，男，1973年8月出生，博士，教授，博士生导师。武汉大学化学与分子科学学院教授，高等研究院副院长，国家“万人计划”科技创新领军人才(2017)，国家中青年科技创新领军人才(2015)，英国皇家化学学会会士(2015)，长江学者特聘教授(2014)，国家杰出青年基金获得者(2010)。 目前担任中国化学会催化委员会均相催化专业委员会副主任委员、Chemical Reviews顾问编委、ACS Catalysis 顾问编委，Chemistry-An Asian Journal、Chinese Chemical Letters编委， Current Organocatalysis地区编委，ChemSusChem国际顾问编委。到目前为止，发表论文300余篇，其中Nature 子刊 Nat. Commun. 9篇，Science 子刊Science Advance  2篇，Cell 子刊 Chem  2篇。Chem. Rev. 3篇，Chem. Soc. Rev. 2篇，Acc. Chem. Res. 1篇，J. Am. Chem. Soc. 26篇，Angew. Chem. Int. Ed. 40篇， ACS Catalysis 10篇。到目前引用达16000余次。H因子71。并于2016，2017年入选Thomson Reuters和Elsevier的全球高被引科学家。
        陈宜鸿，武汉大学教授。2007 年获得美国Emory大学博士学位，以天然物成为主要课题。然后以洪堡学者身份在慕尼黑大学从事博士后研究，之后担任慕尼黑大学研究员。长期从事金属有机领域的研究。近 5 年的研究方向集中在发展制备空气中稳定的固态有机锌试剂，与药物合成上的应用。2018年10月起担任武汉大学高等研究院特聘研究员。主要研究目标和方向:科研的目标在于开发纳米材料，并利用光诱导催化有机反应。研究内容主要在二个方面，（1）利用同步辐射的技术，研究过渡金属催化的反应机理，并根据得到的线索思考如何改良催化剂的设计以高效兼容更多反应体系。把最佳的反应体系应用到药物合成中，并且使用流动化学装置来实现工业级放大反应，希望达到产学合作的目标。（2）基于官能团化的配体(手性或非手性)合成廉价金属（Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu等）MOFs催化剂；然后在光体系方面，探索有机偶联反应，同时探索手性配体的手性诱导效应。