邓伟侨教授团队发现孔富集效应

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近日，前沿交叉科学青岛研究院邓伟侨教授团队在利用多孔材料进行CO2催化转化研究中取得重要进展，发现了孔富集效应，即合适尺寸的孔道会大幅增强材料催化性能，并利用该效应设计出性能优异的常温常压二氧化碳捕获与转化材料。相关研究成果以“Enhanced carbon dioxide conversion at ambient conditions via a pore enrichment effect”为题发表在Nature Communications上。山东大学是该论文的第一完成单位，前沿交叉科学青岛研究院2019级博士生周威和三峡大学联合培养硕士生邓启文为该论文共同第一作者。邓伟侨教授和孙磊研究员为该论文的共同通讯作者。
       二氧化碳的化学固定是减缓全球温室效应的重要途径之一，然而目前工业化的化学固定成本仍受限于催化反应过程中需要使用的高温、高压条件。因此，设计一种在常温常压下工作的高效催化剂，将为降低当前二氧化碳化学固定成本提供一种可行的方案。邓伟侨教授团队长期致力于材料的理论模拟与设计，在二氧化碳减排方面取得了一系列研究成果，已开发出能够在常温常压下高效捕获与转化CO2的多孔高分子催化剂（Nat. Commun., 2013, 4, 1960, ChemSusChem, 2014, 8, 2110-2114）。然而这类多孔高分子催化剂是一个材料库，存在着成千上万的可能，利用大数据分析设计出一款性能更优秀材料是可行的。

       近期，邓伟侨教授团队在前期工作基础上，利用数智化材料设计手段，构建了包含一万余种共价有机框架材料（COFs）的结构数据库，并对这些材料在常温常压下捕获CO2的性能进行了理论研究与筛选。研究人员发现，多孔材料孔道内部存在孔富集效应（pore enrichment effect），即多孔材料的孔道结构和内饰基团对气体小分子起到特征性吸附作用，这些相互作用显著提升了孔道内部二氧化碳局部浓度，从而促进了二氧化碳在多孔材料内部的催化反应。

       基于模拟结果，该团队合成了理论预测中具有最优孔富集效应的COF材料（其命名为Zn-Salen-COF-SDU113），并对其催化CO2与末端环氧化合物加成的反应性能进行了测试。结果表明，在常温常压下，Zn-Salen-COF-SDU113催化转化CO2的收率高达98.2%，周转频率为3068.9。其催化性能与国际上已报道的最优异同类反应催化剂相当。此外，Zn-Salen-COF-SDU113在所有多孔材料中，首次实现了常温常压下CO2与2，3-环氧丁烷的催化反应。实验结果验证了孔富集效应对多孔材料内部催化反应的促进作用。此项工作为设计低成本二氧化碳化学固定催化剂提供了一种有效策略。
       上述工作得到了国家重点研发计划（NO:2017YFA0204800）、国家科技重大专项（NO：2017ZX0503601）、国家自然科学基金（NO：21525315和21721004）、山东大学基础研究基金（2019HW016, 2019GN023, 2019GN021）的支持。
       原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-18154-9
     【供稿单位：前沿交叉科学青岛研究院    作者：周威 邓启文    编辑：新闻网工作室    责任编辑：李兵 刘婷婷 　】
       文章来源：山东大学
        邓伟侨，山东大学前沿交叉科学青岛研究院，教授、博士生导师。1994年毕业于兰州大学化学系，获学士学位；1997年在中国科学院大连化学物理研究所获得硕士学位；2004年在美国加州理工学院获得博士学位。毕业后曾任美国加州理工学院副研究员、新加坡南洋理工大学助理教授。2009年至今，任中国科学院大连化学物理研究所研究员；2018年任山东大学分子科学与工程研究院副院长。2015年获得国家杰出青年基金资助和辽宁省自然科学一等奖。2017年作为项目首席获得国家重点研发计划资助。2018年入选国家“万人计划”领军人才。研究工作主要以发展性能预测的理论方法为核心，用计算机模拟设计所需性能材料，并有效地合成所设计的材料。目前研究方向主要是开发针对能源与环境领域中应用的微孔高分子材料，如用于低碳催化、能源器件、氢能源、水空气净化、气体吸附与分离等。在国内外核心期刊包括Nature子刊、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Env. Sci. 等上发表论文150余篇。