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[材料资讯] 邓鹤翔,昝菱Nature:二氧化钛在金属有机框架中介孔的填充及二氧化碳光还原

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发表于 2020-9-10 23:25:52 | 显示全部楼层 |阅读模式
格林威治时间9月9日,《自然》(Nature)在线发表了我校在人工光合作用领域的最新研究成果。该研究系统探究了MOF介孔孔道定制TiO2生长的理论机制,最终实现了半导体纳米材料在MOF中的无损填充。两种材料特性的高效协同,将拓展出一系列新型的人工光合作用催化剂。
       该论文题为“二氧化钛在金属有机框架中介孔的填充及二氧化碳光还原”(Filling metal–organic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction)。第一署名单位为武汉大学,化学与分子科学学院博士后江卓和2015级博士徐晓晖为共同第一作者,我校邓鹤翔昝菱教授,上海科技大学Osamu Terasaki教授为共同通讯作者。

人工光合作用

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图1 发表信息
       通过人工光合作用将二氧化碳还原成有利用价值的化学产品不仅能够为能源危机提供新的解决方案,而且能够有效减少生态环境中二氧化碳的含量。然而,人工直接光还原二氧化碳的效率目前很难超过植物(全光谱下0.5-5%),且往往需要牺牲剂的辅助,而不是像植物一样释放出氧气。
邓鹤翔课题组从材料的合成角度出发,创造性的探索了在介观尺度上(2-50纳米),无机半导体纳米颗粒和金属有机框架(Metal organic framework, MOF)孔道界面的分子定制,实现了单波长光驱动下CO2还原11.3%的表观量子产率(Apparent quantum efficiency),并观察到等当量O2的释放。此分子定制界面的构筑类似于叶绿体中光催化基元的局域化,所设计出的多种“分子隔间”(molecular compartment,I型和II型)能够实现二氧化钛纳米颗粒化学环境的精准定制,从而大幅提高光生电子的分离和利用。CO2光还原实验表明,TiO2与MOF骨架所构筑的三维有序结构(TiO2-in-MOF)的光催化活性远高于同尺寸的TiO2纳米颗粒及MOFs表面负载的TiO2,充分展示了“分子隔间”的结构优越性。研究表明在II型隔间中的TiO2比I型隔间中的TiO2催化性能高44倍,揭示了介孔微环境对催化活性的影响。值得一提的是,半导体纳米材料与MOF在其孔道中的精确排布并未破坏MOF的局域有序结构。两种材料特性的高效协同,将能拓展出一系列新型的人工光合作用催化剂,有望推动在光吸收波长范围以及量子产率上的更大突破。

人工光合作用

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图2 TiO2纳米颗粒在MOF不同介孔孔道中的精确定制
       在此工作的开展的六年半时间内,江卓和徐晓晖直面“纳米功能材料连接、排列及取向的定制”这一关键科学挑战,通过反复尝试和不断优化,系统探究了MOF介孔孔道定制TiO2生长的理论机制,最终实现了半导体纳米材料在MOF中的无损填充。
       此外,上海科技大学马延航教授、Hae Sung Cho研究员、Peter Oleynikov研究员、Osamu Terasaki教授为材料的结构表征提供了重要帮助;厦门大学贾玫同学和程俊教授为结构模拟提供了第一性原理计算;论文的合作者还包括武汉大学丁灯、王超、吴洁、周毅同学以及彭天佑教授。此工作获得了国家自然科学基金,国家重点研发计划,和武汉大学创新团队项目的资助。武汉大学大型仪器共享平台、测试中心、上海同步辐射光源以及合肥强磁场中心为此项工作的开展提供支撑。

人工光合作用

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       图3 此项目主要成员合影,从左至右依次为昝菱、徐晓晖、邓鹤翔、江卓


      论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-020-2738-2
      邓鹤翔课题组网站:http://hdeng.whu.edu.cn/
      (摄影:金鑫 编辑:付晓歌)


        文章来源:武汉大学
       邓鹤翔,男,1985年生,湖北武汉人,现为武汉大学化学与分子科学学院教授,国家计划入选者(2012年)。2007年在复旦大学取得学士学位,早期在赵东元院士课题组从事介孔材料研究。2011年在加州大学洛杉矶分校(UCLA)获得化学博士学位,导师为Omar Yaghi教授,研究方向为晶态纳米孔材料MOFs的系统性设计与合成,同年获国家优秀自费留学生奖学金。2012至2013年先后在加州大学洛杉矶分校、加州大学伯克利分校劳伦斯国家实验室(LBNL)从事博士后研究工作。2013年初加入武汉大学化学与分子科学学院,任青年学科带头人。研究方向为有机、无机分子的导向性组装;绿色多孔材料;绿色储能纳米材料;以及固体纳米材料在气体储存与分离、节能减排、选择性催化等方面的应用。
       昝菱,重庆市人,武汉大学教授。1980年进入武大化学系学习,在武大获得学士,硕士和博士学位并留校任教。研究方向:纳米材料,新型光催化材料,晶面调控合成。
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