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[材料资讯] 夏兴华课题组在金属单原子材料可控制备领域取得进展

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发表于 2020-9-16 16:30:00 | 显示全部楼层 |阅读模式
单原子金属催化剂具有独特的配位环境和100%的原子利用率,已经成为催化研究的前沿领域。热力学上,单原子具有高表面能,容易导致原子团聚和催化剂不稳定。常规的单原子合成方法具有能量消耗高、条件苛刻、程序繁琐、不可控和负载量低等问题,严重阻碍了单原子催化剂的发展。因此,在常温常压下,如何简单高效地制备高负载量单原子金属催化剂是当前的一个重要挑战。

金属单原子材料

金属单原子材料
图1. 金属单原子材料的形貌和结构表征.

金属单原子材料

金属单原子材料
图2. 电化学可控合成的普适性研究及机理探索.

金属单原子材料

金属单原子材料
图3. 金属单原子HER电催化活性.
        南京大学化学化工学院夏兴华团队潜心于二维层状材料的设计和性能研究(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 15479; J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 7365; Nat. Commun. 2014, 5, 1; ACS Nano 2019, 13, 2, 2544; NPG Asia Mater. 2017, 9, 354; Anal. Chem. 2015, 87, 5831; ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2, 6, 3385–3393)。他们提出在二维材料硫化物的特异性位点上欠电位沉积金属单原子的新方法。不同于常规电化学沉积单原子法,特异性位点欠电位沉积法具有“自限制生长”效应,不受长时间沉积和高浓度金属前驱体的局限。该方法简单易行,可快速实现常温常压下可控地制备高负载量金属单原子,为单原子催化剂的大规模开发利用提供了有效合成路径。
       利用二维硫化物材料上分散的硫族原子作为电沉积位点,通过铜原子的欠电位沉积和随后铂原子的置换,在二硫化物载体上成功制备出单原子Pt(Pt-TMDs)。以Pt-MoS2为例,(图1),该工作强调特异性位点的单原子欠电位沉积法需要同时兼顾以下考虑:1)载体的合理选择,载体上需要具备高度分散的沉积位点,这些位点原子通常为具有孤对电子和合适电负性的元素,使得形成热力学稳定的金属-载体键;2)沉积电位的合理设置,金属-基底相互作用大于金属-金属相互作用,使得在该电位下,只能生成金属-载体键,随后的金属-金属键自动被热力学禁止。该方法还可以延伸制备不同金属单原子,如Pd、Rh、Sn、Pb、Bi单原子催化剂(图2)。电催化性能研究表明,Pt-MoS2材料对HER电催化活性大幅度提高,单位质量比活性是商业化Pt催化剂的114倍,超过目前报道的Pt单原子材料(图3)。研究成果发表于《自然通讯》(Nat. Commun. 2020, 11, 4558),论文第一作者为南京大学2018级博士毕业生施毅。该工作得到国家重点研发计划(2017YFA0206500)、国家自然科学基金项目(21902076, 21635004)、江苏省自然科学基金(BK20190289)和南京大学卓越计划(ZYJH004)等支持。
       文章来源:南京大学
       夏兴华 男,1965年生,江苏苏州人。教授、博士生导师,国家杰出青年科学基金获得者,分析化学教研室主任,分析科学研究所副所长,《科学通报》特邀编辑,《物理化学学报》、《化学通报》和《自然科学进展》编委。1986年毕业于厦门大学化学系,1989获厦门大学硕士学位,1991.8-1993.1获国家教委奖学金赴德国波恩大学作访问学者,1996年获波恩大学理学博士学位。随后分别在德国慕尼黑国防军大学 (1996.1-1997.4)、德国马普协会柏林Fritz-Haber研究所(1997.5-1998.9)、荷兰Utrecht大学Debye研究所(1998.10-2001.1) 任博后。 2000.9、2001.3分别被聘为南京大学教授和博士生导师。已主持国家自然科学基金(包括重大项目子课题和国家杰出青年科学基金)、省部级和国际合作等项目12项,参加国家863专项计划。在Acc. Chem. Res., Phys. Rev. Lett, Chem.-Eur J,Anal. Chem.和Chem. Mater.等刊物发表论文80篇,他引450余次。研究组现有博士后1名,博士生11名,硕士研究生9名。欢迎有识之士加盟我们研究组进行博士后工作。        



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