赖建平：一锅低温油相策略制备均匀且超小的高熵合金纳米粒子

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近日，青岛科技大学化学专业2019级博士生李洪东为第一作者报道了采用一锅低温油相策略制备均匀且超小（〜3.4 nm）的高熵合金（HEA）PtNiFeCoCu纳米粒子，并应用于析氢反应（HER）和甲醇氧化反应（MOR），表现出优异的催化活性和稳定性。
        在催化领域，分子和中间体物种在催化剂表面的吸附会影响催化活性。与纯元素相比，通过合金化可以调节这些吸附能，从而提高催化活性。在过去的几年中，高熵合金（HEA）作为催化材料引起了广泛关注，其具有更好的稳定性，催化选择性和活性。然而，通过简单的方法制备纳米结构的高熵合金还有一定限制。另外，设计用于还原和氧化反应的高性能电催化剂也面临着严峻的挑战。
        在这项工作中，首次通过简单的低温（<250 ℃）油相合成方法制备高熵合金PtNiFeCoCu纳米颗粒。Pt 18 Ni 26 Fe 15 Co 14 Cu 27 纳米颗粒形貌均匀且尺寸较小（〜3.4 nm），TEM-mapping结果表明各元素均匀的分布在颗粒内部（图1）。另外，调整Cu元素的比例后，其形貌和尺寸均较好的保持。在电催化测试中，Pt 18 Ni 26 Fe 15 Co 14 Cu 27 /C材料在还原（HER）和氧化（MOR）反应中均表现出优异的催化活性（图2）。在1 M KOH介质中，其具有优异的HER性能，在10 mA cm -2 电流密度下，过电势仅为11 mV；在-0.07 V vs . RHE下，质量活性可达10.96 A mg -1 Pt ，几何面积活性达83.78 mA cm -2 ，并具有优异的稳定性。另外，在碱性溶液测试MOR催化性能，其质量活性可达15.04 A mg -1 Pt ，面积活性为114.93 mA cm -2 ，是目前高活性催化剂之一。

图1. Pt18 Ni26 Fe15 Co14 Cu27 纳米颗粒的形貌表征。

图2. Pt18 Ni26 Fe15 Co14 Cu27 /C 和 Pt/C 催化剂的HER和MOR性能测试及分析

        这一成果近期发表在 Nature Communications 上，青岛科技大学化学院赖建平教授、环境学院王磊教授和香港理工大学 黄勃龙教授为论文的共同通讯作者。该项目得到国家自然科学基金，山东省自然科学基金和山东省泰山学者项目等支持。
       Hongdong Li, Yi Han, Huan Zhao, Wenjing Qi, Dan Zhang, Yaodong Yu, Wenwen Cai, Shaoxiang Li, Jianping Lai,*, Bolong Huang,* Lei Wang*， Fast site-to-site electron transfer of high-entropy alloy nanocatalyst driving redox electrocatalysis. Nat. Commun., 2020, 11, 5437, DOI: 10.1038/s41467-020-19277-9


        文章来源：青岛科技大学
        赖建平，男，博士，青岛科技大学教授。2019年以高层次引进到青岛科技大学化学与分子工程学院，教授，泰山学者青年专家。近五年发表SCI论文50余篇，其中以通讯作者和第一作者身份在 Chem、 Joule、   ACS Cent. Sci.、Energy Environ.   Sci.（2）、 Adv.   Mater.、 Adv. Energy Mater.（2）、 Nano Today、 Appl. Catal. B: Environ.（2）、 Small、 J. Mater. Chem. A（4）等国际著名期刊上发表SCI论文二十余篇。授权国内发明专利两项。主持科研项目包括山东省泰山学者人才工程计划项目、青岛科技大学第三层次科研启动基金等项目。