王世勇、贾金锋与合作者实现纳米石墨烯磁基态的精准调控

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最近，国际知名期刊Nature Communications以“Designer spin order in diradical nanographenes”为题发表了上海交通大学物理与天文学院王世勇特别研究员，贾金锋教授，同德国德累斯顿工业大学冯新亮教授合作的最新成果。继成功合成了原子级精确可控的磁性纳米石墨烯结构以后（PhysRevLett.124.147206）, 该课题组深入研究了该体系中π电子的磁交换机制，并成功在π电子体系中实现了铁磁基态和反铁磁基态的可控转变。除此之外，通过调控π电子的零能波函数的交叠，实现了高达42meV的反铁磁耦合强度，可以用于设计高于室温的自旋电子器件。相关研究结果可以用于制备更为复杂的碳基磁性结构，进而探测其量子自旋效应。

图1. 打破二分图对称性实现纳米石墨烯二聚体磁基态的调控。其中a,d为结构图；b,c,e,f为Hubbard模型计算的自旋密度分布图

       石墨烯是一种具有AB两套子格的六角蜂窝状结构，具有二分图特性（Bipartite Lattice）。由于每个格点提供一个p电子以及一个pz轨道，该系统为电子半填充体系。在位库伦排斥相互作用会导致相邻格点具有相反的自旋密度。研究人员发现在磁性纳米石墨烯结构中引入五环结构会打破二分图对称性（也就是同一套子格的两个格点直接通过C-C单键链接起来）。非二分图的引入将使得系统处于能量更高的状态，系统会进一步改变π电子自旋极化密度分布以及电子自旋极化方向，从而降低整个系统的能量。因此利用二分图的特性，为调控纳米石墨烯的磁基态提供了新的思路，这为基于碳基材料的磁性调控提供了一个全新的自由度。
       研究团队利用表面化学合成技术，结合扫描隧道显微镜（STM）和原子力显微镜（nc-AFM），对不同磁基态的纳米石墨烯结构进行了表征。利用表面化学合成技术，研究人员成功的实现了具有二分图纳米石墨烯（图1-a）、非二分图纳米石墨烯（图1-d）的单体以及二聚体的合成。通过引入五环结构，其中红色碳碳单键打破了二分图对称性，从而使得左边虚线方框的自旋密度发生翻转。为了降低在位库伦排斥能，具有二分图对称性的二聚体的磁基态为铁磁耦合，而非二分图的二聚体为反铁磁基态。基于平均场的Hubbard模型验证了相关物理图像，证实了磁基态的转变（图1-c和f）。

图2. 纳米石墨烯二聚体的分子结构、自旋密度分布以及扫描隧道微分谱

       扫描隧道微分谱以及实空间Mapping验证了理论预测（如图2所示）。对于铁磁基态S=1的纳米石墨烯二聚体，由于存在净磁矩，衬底巡游电子对该磁矩进行屏蔽，表现为在0偏压附近的近藤峰，由于非弹性量子隧穿效应，在近藤峰的两侧出现对称的两个副峰（自旋翻转效应）。而对于反铁磁基态S=0的纳米石墨烯二聚体，由于体系内不存在净磁矩，因此谱学上只出现由于自旋翻转导致的两个峰。这一结果表明通过单化学键的调控手段，可以有效地调控磁性纳米石墨烯中基态磁序，并且实现了耦合强度高达42meV的反铁磁纳米石墨烯结构。该工作对深入理解碳基材料的磁耦合机制以及为将来设计基于碳基材料的磁性体系具有重要意义。
       博士生郑玉强和李灿为该工作的共同第一作者。特别感谢德国亚琛工业大学Markus Ternes教授在该工作过程中给予的有益讨论。特别感谢刘晨等同学在实验过程中给予的帮助。
       论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-19834-2

作者：王世勇

供稿单位：物理与天文学院

       文章来源：上海交通大学

       王世勇，上海交通大学。2009年7月本科毕业于电子科技大学电子信息科学与技术专业，2013年11月于香港科技大学物理系获博士学位。 2013年12月-2017年11月，在瑞士联邦材料科学与技术实验室从事博士后研究。2017年12月加盟上海交通大学物理与天文学院，任特别研究员。曾获得台湾积体电路有限公司杰出博士研究奖，香港科技大学博士研究奖，玛丽居里博士后学者。主要从事于凝聚态物理及相关领域的前沿研究，利用扫描隧道显微镜，原子力显微镜探测表面物理、化学性质。研究兴趣包括表面化学合成，石墨烯低维纳米结构，拓扑超导材料。近年与合作者一起（1）合成了具有原子精度的石墨烯纳米带；（2）揭示了有机高分子聚合物的导电机理；（3）利用原子力显微镜实现了单个化学键分辨；（4）改善了STM原子操纵技术，构建多个人造系统用于检验凝聚态前沿理论预测。迄今，发表了1篇书籍章节以及20余篇学术论文。其在《Nature》， 《Nature Communications》， 《Physical Review Letters》等期刊发表文章20余篇。

        贾金锋，1966年生，1992年于北京大学物理系获博士学位，上海交通大学物理与天文学院讲席教授。主要研究领域为凝聚态物理实验、表面物理、纳米科学等。在对拓扑超导体和马约拉纳费米子的研究工作中做出了世界领先成果。