曾杰,鲍骏在氢氧燃料电池阴极催化剂设计方面取得重要进展

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近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心及化学与材料科学学院的曾杰教授团队和国家同步辐射实验室鲍骏教授团队合作，通过精准的氧化刻蚀，调控钯铂合金的形貌和组分，设计并构筑出了超立方体框架结构催化剂，其在氢氧燃料电池阴极反应中表现出高活性和高稳定性。研究成果以“Pd-Pt Tesseracts for the Oxygen Reduction Reaction” 为题发表在《美国化学会志》上（J. Am. Chem. Soc. 2021, doi.org/10.1021/jacs.0c12282）。
         燃料电池是一种化学电池，它利用物质发生化学反应时释出的能量，直接将其变换为电能。也是继火电、水电、核电之后的第四种发电装置，是当今世界各科技强国都十分重视的高新技术开发领域。电池阴极的氧还原反应的铂基催化剂活性和稳定性较低，制约了电池的输出功率和充放电循环次数，从而增加了整个燃料电池的成本。因此，高活性、高稳定性的阴极催化剂的制备成为该领域研究的热点与难点。空心框架结构以其高比表面、高活性位点占比等优点成为最有潜力的催化剂制备策略之一。该研究团队受三维立方体向四维超立方体演变的启发，将钯铂均匀合金立方体进行氧化刻蚀，通过精准调控钯原子的去除和余下钯原子与铂原子的重排，得到钯铂合金超立方体框架结构。此外，通过调节初始立方体中钯、铂两种元素的比例，还可以得到八足体和立方框架结构。

图1.几种钯铂框架结构催化剂和商用铂碳催化剂的单位质量活性对比

       在氢氧燃料电池阴极催化测试中，立方框架结构、超立方体结构和八足体结构的单位质量活性分别达到了商用铂碳催化剂的4.1倍，11.6倍和8.3倍（图1）。此外，超立方体结构催化剂还表现出了最高的本征活性（2.09 安培每平方厘米）和优异的性能稳定性。密度泛函理论计算表明超立方体表面晶面的氧吸附能最接近于理论最优值，这一趋势与实际测试的氧还原活性顺序相一致。这种新的超立方体框架催化剂设计理念为今后相关电催化剂的设计提供了新的思路。
       该项研究得到了国家重点研发计划、国家杰出青年科学基金、中科院前沿科学重点研究项目等资助。
       论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12282（化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家研究中心、科研部）


      文章来源：中科大
      曾杰，男，1980年9月出生于河南省商城县，中国科学技术大学教授。分别在2002年、2008年于中国科学技术大学获学士、博士学位，师从侯建国院士；2008-2011年于美国圣路易斯华盛顿大学从事博士后研究，师从美籍华人科学家夏幼南教授；2011-2012年于美国圣路易斯华盛顿大学任研究助理教授；2012年至今于中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授、博士生导师，研究方向为碳一催化。曾杰教授是国家重大科学研究计划青年专项（青年973）首席科学家，入选中科院“百人计划”、科技部“中青年科技创新领军人才”。迄今为止，曾杰教授已在Nature Nanotechnol.、Nature Energy、Nature Commun.等高影响力学术期刊发表了117篇论文，被引8000余次。21篇论文单篇被引过百次，H因子为45。申请美国专利4项，中国专利29项。出版书籍三部，其中以第一译者身份出版的《见微知著——纳米科学》一书荣获“全国优秀科普作品”等奖项。其研究成果被Nature Mater.杂志、Angew. Chem. Int. Ed.杂志、C&EN news、Material Views等国际科学媒体广泛报道，并多次被CCTV、《人民日报》、《人民日报（海外版）》、《光明日报》、《科技日报》等多家国内主流媒体关注和报道。
       鲍骏，中国科学技术大学国家同步辐射实验室研究员、博士生导师。2001年在中国科学技术大学化学物理系获博士学位，2006年至2008年在日本富山大学工学部从事博士后研究。主要从事能源催化、同步辐射应用和材料基因组等领域的研究。近年来已在Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal., Chem. Comm., Catal. Sci. Tech., ChemCatChem, Appl. Catal. B, Nanoscale等期刊上发表SCI收录论文100多篇，受邀请参与撰写英文专著2部，获授权发明专利9项。主持并完成国家自然科学基金项目、科技部973子课题、重点研发计划子课题、教育部985工程项目约20项课题的研究。长期从事碳基能源催化转化及光电催化反应研究，发展了一系列基于同步辐射的原位催化表征及材料基因组学技术，如同步辐射软X射线多元联用原位催化研究平台、同步辐射红外显微谱学催化剂高通量筛选系统、红外热成像催化材料表征系统、组合溶液喷射合成仪等。目前正在承担国家重大科研仪器设备研制专项“基于可调谐红外激光的能源化学研究大型实验装置”光束线工程及诊断系统的研制。