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近日,国家纳米科学中心宫建茹研究员与南京航空航天大学宣益民教授和中科院高能物理研究所张静研究员合作在原子尺度调节 (Ga1-xZnx)(N1-xOx) 固溶体纳米线能带结构研究方面取得新进展,相关研究成果“Atomic arrangement matters: band-gap variation in composition-tunable (Ga1-xZnx)(N1-xOx) nanowires ”于2021年1月21日在线发表于Cell出版社材料学旗舰期刊 《Matter》杂志。
图: 微观原子排列调控固溶体半导体能带结构 (Ga1-xZnx)(N1-xOx) 固溶体由日本东京大学Domen教授课题组首次发现,迄今仍是可见光下效率最高的光催化纯水分解催化剂之一。但是,由于原子尺度下组成元素的排布规律并不明确,该材料禁带结构随其组分变化的规律以及内在机理尚不明确。
为解决上述问题,研究团队精心设计了一种独特的化学气相沉积工艺,以商业化试剂作为前驱体,成功制得化学组分连续可调的单晶 (Ga1-xZnx)(N1-xOx) 纳米线。该工艺将 (Ga1-xZnx)(N1-xOx) 制备时间缩短至1小时以内,相比传统高温氮化方法需要数天反应时间,效率明显提高。
借助同步辐射X射线精细结构分析,研究人员对纳米线的原子排布规律进行了深入研究,结合第一性原理计算模拟,揭示了纳米线X射线近边吸收谱的细微变化与其内部原子排列规律有直接关联,并证实了 (Ga1-xZnx)(N1-xOx) 固溶体中价态匹配的Ga-N和Zn-O原子存在团簇化趋势,即短程有序。
基于上述发现,研究人员提出短程有序原子排布导致纳米线内部Ga-N或Zn-O原子团簇与ZnO或GaN主体材料形成大量晶内异质结,晶内异质结的II型能带排列进一步决定了 (Ga1-xZnx)(N1-xOx) 固溶体的能带结构,导致其带隙随ZnO含量增加持续减小。
该研究解决了 (Ga1-xZnx)(N1-xOx) 体系中长期困扰科研工作者的关键难题,并显示出原子排列调控在调节多元固溶体半导体能带结构方面的巨大潜力,为新型高效光催化材料的设计开发提供了新的思路。
上述研究工作得到中国科学院战略性先导科技专项(B类)、国家自然科学基金委基础科学中心项目和国家重点研发计划重点专项等的资助。
原文链接:https://www.sciencedirect.com/sc ... i/S2590238520306937 。
文章来源:国家纳米科学中心
宫建茹,研究员,博士生导师,优青,中科院青促会优秀会员。2005年在中科院化学所获物理化学专业博士学位,师从白春礼、万立骏院士;2005-2008年在美国哈佛大学Charles M. Lieber研究组做博士后;2009年加入国家纳米科学中心。课题组在Proc. Natl. Acad. Sci. USA,J.Am. Chem. Soc.,Adv. Mater.,Nano Lett.等期刊发表论文30余篇,获授权发明专利4项。
宣益民,男,教授,中国科学院院士,先后担任中国工程热物理学会常务理事、江苏省工程热物理学会副理事长、国家自然科学基金委工程热物理与能源利用学科评审组专家,国家科学技术进步奖评审专家等。宣益民教授长期从事工程热物理、航空宇航推进理论与工程学科的教学与研究工作,发表期刊论文近300篇,其中SCI收录100余篇,论文他引5000余次,出版学术专著3部,授权发明专利近20项。先后获得国家自然科学二等奖1项,国家科技进步二等奖1项,何梁何利科学与技术进步奖1项,部级科学技术一等奖2项。
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