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[专家学者] 复旦大学高分子科学系朱亮亮

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发表于 2017-3-23 09:33:47 | 显示全部楼层 |阅读模式
朱亮亮,2015年起任复旦大学高分子科学系和聚合物分子工程国家重点实验室的研究员,独立课题组负责人。担任《中国化学快报》第二届青年编委会有机高分子材料专业委员会副主任,以及《中国科学:化学》新一届青年编委。目前从事自组装应用光功能材料的研究。重点围绕有机和高分子光电材料发射性质的有效集成及不同发光机制的可控转换等关键问题,通过嵌段共聚物的自组装、共轭聚合物自组装和小分子单组分有序自组装等多种渠道方式实现对材料激发态和光电性质的调控,打造具有动态可控特色的新颖的化学和杂化发光材料体系。迄今在Science Advances, Journal of the American Chemical Society, Advanced Materials, Chemical Science等国际著名学术期刊上发表SCI论文50余篇。


复旦大学朱亮亮

复旦大学朱亮亮

朱亮亮  青年研究员
上海市杨浦区邯郸路220号 复旦大学高分子科学系
电话:+86-21-65647656
传真:021-65640293
邮箱:zhuliangliang@fudan.edu.cn
主页:http://www.polymer.fudan.edu.cn/polymer/research/zhull

教育和工作经历
2001-2005 浙江大学化学系 理学学士
2005-2011 华东理工大学应用化学专业 工学博士
2011-2013 南洋理工大学化学与生物化学系 博士后
2013-2015 哥伦比亚大学化学系 博士后
2015-至今 复旦大学高分子科学系 青年研究员

研究兴趣
超分子光电功能材料及聚合物
多响应π共轭结构的开发
有机/高分子杂化纳米功能材料

近年代表性论文
1. Hongwei Wu, Liangliang Zhu*, et al. Helical Self-Assembly Induced Singlet-Triplet Emissive Switching in a Mechanically-Sensitive System, J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 785−791.
2. Liangliang Zhu*, et al. Sequential Oligodiacetylene Formation for Progressive Luminescent Color Conversion via Co-Micellar Strategy, Chem. Sci. 2016, 7, 2058−2065.
3. Liangliang Zhu, Kato L. Killops*, Luis M. Campos*, et al. Engineering Topochemical Polymerizations Using Block Copolymer Templates, J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 13381-13387.
4. Liangliang Zhu, Yanli Zhao*, et al. Chirality Control for in Situ Preparation of Gold Nanoparticle Superstructures Directed by a Coordinatable Organogelator, J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 9174-9180.
5. Liangliang Zhu, Yanli Zhao*, et al. Unimolecular Photoconversion of Multicolor Luminescence on Hierarchical Self-Assemblies, J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 5175-5182.
6. Liangliang Zhu, Yanli Zhao*, et al. Luminescent Color Conversion on Cyanostilbene-Functionalized Quantum Dots via In-situ Photo-Tuning, Adv. Mater. 2012, 24, 4020-4024.
7. Hongwei Wu, Liangliang Zhu*, et al. Tuning for Visible Fluorescence and Near-Infrared Phosphorescence on a Unimolecular Mechanically-Sensitive Platform via Adjustable CH-π Interaction, ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 3865–3872.
8. Liangliang Zhu*, Hans Ågren*, et al. Macromolecules 2015, 48, 5099-5105.
9. Hongwei Wu, Liangliang Zhu*, et al. Molecular Stacking Dependent Phosphorescence-Fluorescence Dual Emission on Single Luminophore for Self-Recoverable Mechanoconversion of Multicolor Luminescence, Chem. Commun. 2017, 53, 2661-2664.
10. Liangliang Zhu, He Tian*, et al. Construction of Polypseudorotaxane from Low Molecular Weight Monomers via Dual Non-Covalent Interactions, Macromolecules. 2011, 44, 4092-4097.

代表性项目与资助
    NSFC应急管理项目
    NSFC海外及港澳学者合作研究基金项目
    上海市自然科学基金项目
    复旦大学科研启动资助

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发表于 2018-5-7 09:04:01 | 显示全部楼层
复旦大学朱亮亮团队开发高效可见光驱动的功能分子开关
光化学以其快速便捷、无添加物、作用点精准以及原位遥控的优势在化学反应和材料操控方面备受青睐。光化学包括光催化敏化、光致电荷激发迁移以及光致变构等多种形式,而其中光致变构过程以其实施体系的独特选择性和实施过程的可逆性在新型染料和功能材料领域一直是人们广泛关注的热点。绝大多数的光致变构材料以含有偶氮(Fujishima et al. Nature, 1990, 347, 658; Burdette et al. Chem. Soc. Rev., 2012, 41, 1809)和芳基乙烯类(Irie Chem. Rev., 2000, 100, 1685; Tian et al. Chem. Soc. Rev., 2004, 33, 85)的官能团分子为基础,而这些传统的光活性单元往往都需要通过紫外光照来控制实现分子开关的功能。然而,紫外光能量高、容易伤害人体,并且在很多材料和生物介质中传输距离有限,因此,近年来人们开始关注从分子结构层面设计新型的官能团,以利用可见光等长波长能量操控光致异构材料,以避免紫外光的负面作用。

推拉基团的修饰能够使偶氮或芳基乙烯类分子产生最大程度的吸收红移,从而满足可见光驱动的条件(Woolley, et al. J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 19684; Hecht, et al. Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 1208)。而在实际操作中,光反应速率和效率也是必须考虑的问题,同时,这些光变构分子的功能化也是相关学科方面的挑战所在。因此,设计新型的光变构分子结构并与其他响应性或光电功能行为结合,有望在新型智能材料发展的方面发挥积极的作用。

复旦大学朱亮亮研究员课题组合成了6-位薁修饰的氰二苯乙烯复合官能团结构,利用薁的区域选择性调控母体骨架的吸收能级,实现了分子层面高效绿光(波长520 nm的可见光)驱动的光致异构开关功能。该工作实现了当前报道的绿光分子开关最高的光异构量子产率(~61.3%),光致异构速率常数达到1.044 min-1;同时利用薁的质子化特性、分子颜色和荧光的敏感性,实现了绿光控制的可擦式酸响应行为;将分子运用到微流控芯片检测系统中,利用绿光对玻璃器件管壁的易穿透性,实现了对胃酸的“stop-go”式检测应用。这一成果近期发表在J. Phys. Chem. Lett. 上,[1] 并受邀以ACS LiveSlides形式作为Highlight展示。

基于绿光调控的分子传感器

基于绿光调控的分子传感器

图1. 基于绿光调控的分子传感器


该课题组同样将6位薁修饰的氰二苯乙烯与哌嗪萘酰亚胺连接,打造了一种具有多重刺激响应和多发光功能团的荧光分子,利用薁和哌嗪萘酰亚胺的级次质子化行为并与绿光控制光异构行为正交结合,能够有序地调控萘酰亚胺蓝绿色的发光信号和氰二苯乙烯红色发光信号,在该体系中的光致异构速率常数可达到0.653 min-1。他们优化两个荧光团发射信号的比例,可以实现可见光调控单分子水平的多色发光操作,在构建复合信号的分子逻辑门方面表现出良好的潜力。相关成果近期发表在Chem. Eur. J. 上。[2]

基于绿光和酸碱协同调控的单分子荧光色彩转换体系

基于绿光和酸碱协同调控的单分子荧光色彩转换体系
图2. 基于绿光和酸碱协同调控的单分子荧光色彩转换体系


这两篇论文的第一作者均是周蕴赟博士,上述研究得到国家自然科学基金、中国博士后科学基金和中组部青年##计划的资助。


1. 该论文作者为:Yunyun Zhou, Qi Zou, Jing Qiu, Linjun Wang and Liangliang Zhu

Rational Design of a Green-Light-Mediated Unimolecular Platform for Fast Switchable Acidic Sensing

J. Phys. Chem. Lett., 2018, 9, 550, DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b03233
2. 该论文作者为:Yunyun Zhou, Liangliang Zhu
Involving green light in control of unimolecular multicolor luminescence
Chem. Eur. J., 2018, DOI: 10.1002/chem.201801731

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发表于 2019-9-19 09:15:54 | 显示全部楼层
绝大部分的有机化合物的发光(荧光或磷光)只能是从某一多重态中的最低激发态进行的辐射跃迁,而与激发光波长无关。这便是上世纪五十年代由美籍乌克兰裔光谱物理学家Michael Kasha提出的卡莎规则(Kasha's rule)。然而,随着化学的发展,人们逐渐发现了一些特殊的有机分子,由于它们具有超快的辐射跃迁速率或者较大的S2-S1的能级差,因此能够从它们的高激发态进行发光。近年来,对于这类化合物的研究越来越多(J. Phys. Chem. A., 2011, 115, 8344; Chem. Rev. 2012, 112, 4541; Chem. Sci. 2016, 7, 655; Nat. Chem. 2017, 9, 83)。由于这种所谓的反卡莎发光现象(Anti-Kasha's rule Emission)可以避免内转换和其它电子跃迁弛豫造成的能量耗散,因此理论上有利于发光量子效率的提升。但在实际研究中,由于分子结构的局限、能够表现出有效高激发态发光的材料体系还是较少,对于这类反卡莎发光的研究主要集中在开发含有薁、硫酮、芘等结构的化合物上(Chem. Rev., 2012, 112, 4541; J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 11830; Chem. Rev., 2017, 117, 13353; Chem. Mater. 2018, 30, 8008),要进一步加强反卡莎规则在化学水平上发光效率依然具有挑战。
       最近,复旦大学高分子科学系朱亮亮课题组报道了一种由氰基二苯乙烯修饰薁和六硫苯母核组成的分子结构合成和光物理研究,以展示一种能够大幅度增强的多波长的反卡莎规则发光性质。这种化合物结构采用来类似树冠状大分子的设计原理,充分利用氰基二苯乙烯修饰薁和六硫苯母核之间的荧光共振能量转移(FRET)过程,将六硫苯磷光发射潜力充分转移到6个含薁的端基上。同时,利用六硫苯的聚集诱导发射(AIE)活性,使得整个分子在聚集态层面的发光强度得到了进一步增强。这两种因素作用到一起,能够使通过薁发色团展现的反卡莎规则发光的量子产率(QY)放大约15倍。与常规前体相比的物质。此外,该系统中的发光还可以通过质子化作用、光异构和溶剂优化选择等多种因素进行智能调节。该化合物掺杂的聚合物基薄膜材料依旧能够保持增强的反卡莎规则发光性质,为先进固态发射材料的发展提供了新的视角。
                              

有机化合物的发光

有机化合物的发光


       这一成果近期发表在美国物理化学杂志J. Phys. Chem. C (2019, 123, 22511−22518)上,论文的第一作者为博士生弓一帆。详见:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.9b06731
       朱亮亮课题组多年来从事功能自组装发光材料的基础和应用基础研究,致力于运用超分子组装和功能刺激响应行为(包括光化学)进行材料在化学层面的发光模式调控。(更多信息参见朱亮亮课题组网站:http://zll.fudan.edu.cn/

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发表于 2020-1-17 09:42:41 | 显示全部楼层
具有长波响应行为的自主式光开关的设计制备与成像应用
批准号        21975046       
学科分类        光电磁功能分子 ( B050205 )
项目负责人        朱亮亮       
依托单位        复旦大学
资助金额        65.00万元
项目类别        面上项目       
研究期限        2020 年 01 月 01 日 至2023 年 12 月 31 日

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发表于 2021-6-11 09:24:16 | 显示全部楼层
通常,聚丁二炔可由光引发或热引发的拓扑聚合反应进行制备,反应中无需添加剂的参与,但单体的有序预排列对1, 4-加成拓扑化学转变至关重要。长久以来,研究者们致力于依托超分子作用力实现丁二炔单体适宜的分子取向和有序的分子排列,构建诸如Langmuir-Blodgett膜、晶体、液晶、单分子层、凝胶和自组装等有序体系。这些策略大都采用高温或高能辐照(254 nm或γ-射线)实现引发,较高的能量对材料本身和集成器件中的其他组分带来不可逆的潜在损害。因此,迫切需要一种低能量的温和条件实现丁二炔的拓扑光聚合。同时,聚丁二炔特征性的“烯-炔”交替共轭骨架赋予了材料独特的光电性质,在化学/生物传感器、光催化、细胞成像、3D打印材料、光图案化、信息加密与防伪、有机光电材料等领域显示出广阔的应用前景。由此,开发使用365 nm光引发的拓扑聚合策略无疑是极具吸引力但又充满挑战的。

拓扑聚合反应

拓扑聚合反应
        凝胶的纤维网络结构在构建分子高度取向的有序排列方面有着独特的优势。为实现365 nm光引发的拓扑化学转化和聚合,朱亮亮课题组最近设计了一种对位酰胺基取代的二苯丁二炔(DPDA)衍生物,采用胆固醇和(R)-α-硫辛酸进行修饰,在调控分子吸收波长红移的同时,有效促进了手性有机凝胶的形成。通过光引发的原位拓扑化学反应可以高效地制备出聚合度较高的产物,其中三维氢键网络在促进光聚合过程中起着关键作用。此外,随着反应中π-共轭骨架的逐渐扩大,该过程伴随着显著的光致发光增强及凝胶解体现象,为聚丁二炔在荧光材料领域的潜在应用提供了一种重要的聚合策略。
相关工作以Rational Design of Diphenyldiacetylene-Based Fluorescent Materials Enabling a 365-nm Light Initiated Topochemical Polymerization为题发表在Chemistry – An Asian Journal. DOI: 10.1002/asia.202100468. 课题组博士生朱明杰为论文第一作者。
      文链接:https://doi.org/10.1002/asia.202100468

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发表于 2022-5-8 21:18:39 | 显示全部楼层
给体-受体(D-A)分子在现代光电领域受到很大关注。外界刺激能够使得这类分子被极化从而改变材料的光电性质。通常来说,溶液状态下的极化常常与电荷转移机理有关,从而带来波长的改变或者溶液中多发射的现象。而在晶体或者固体层面,供体-受体分子的极化通常是通过外部极化源(如电场、磁场、圆偏振光等)来实现的。由于难以控制固态中电荷分离的方向,通过内源性化学极化手段很少有人关注。因此研究系统内化学极化的方法十分值得进一步探索。
       在分子极化的过程中,分子偶极矩常被用来衡量电荷分离的程度,是在讨论系统内分子极化中需要着重关注的问题。双吡啶苯酚,一种兼具电子给体和电子受体的具有D-A骨架的化合物,能够在给体和受体间形成分子间双氢键。在这种选择性成键性能的启发下,朱亮亮课题组引入结晶水,搭建了一种双吡啶苯酚为骨架的晶体氢键网络体系,该体系能够通过氢键网络的作用形成定向的选择性极化。
       朱亮亮课题组综合考虑F原子和吡啶基团的作用设计了一系列新型双吡啶苯酚化合物(图1a)。通过结晶手段,将水桥引入体系内,从而选择性地将不同分子电子给体和电子受体连接在一起。这种有序的氢键结构带来了水诱导的分子间电荷转移,同时伴随着强选择性的酚羟基和吡啶基团的取向双极化。这种增强的电荷分离倾向基于体系内部形成的质子化和去质子化倾向(图1b),因此得到了晶体层面增大的偶极矩(3-5倍)。基于这种性质,化合物晶体能够被多个波长激发,并且产生多重发光现象,通过H聚集和J聚集带来波长的蓝移和红移,最后达到发光区域覆盖300-610 nm,并且带来了发光性质的激发依赖现象,能为实现可视化光探测器、检测长波长范围可见光的应用提供可能性。

D-A分子的化合物

D-A分子的化合物
图1 a)D-A分子的化合物结构及晶体显微照片。b)水桥诱导的选择性极化及偶极矩增大示意图。c)激发和发射性质示意图。
        这一工作近期发表在《Chemical Science》上,课题组研究生邢翌为第一作者。
       论文信息:Yi Xing, Zhongyu Li, Glib V. Baryshnikov, Shen Shen, Danfeng Ye, Hans Ågren, Liangliang Zhu*, Water Molecular Bridge-Induced Regioselective Dual Polarization in Crystals for Stable Multi-Emitter, Chem. Sci. 2022, DOI:10.1039/D2SC00908K.
       链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/sc/d2sc00908k

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发表于 2023-12-4 08:27:43 | 显示全部楼层
聚合物点(Polymer dots, PDs)因具有可设计的纳米结构、较好的生物相容性、易调控的光致发光特性和可回收等优点一直备受相关领域研究者们的关注。然而,作为一种新型纳米材料,当前仍然缺乏原位、实时和非接触式的合成方法。
         复旦大学高分子科学系朱亮亮课题组近期报道了一种通过借助光照,将具有热活化延迟荧光(TADF)性质的含吩噻嗪基的前驱体分子(一种不对称的供体(Donor)-受体(Acceptor)-供体’(Donor’)的结构)合成PDs的策略。与通常需要高热的过程相比,此方法温和、连续且可控,简化了材料的制备。整个反应相对安全环保,无需额外加入任何催化剂和辅助试剂,仅在5 W的365 nm紫外光手电筒照射下和氯仿环境中实现了前驱体超过99%的转化率。相较于前驱体分子,制备的PDs具有多种光物理性质,包括从前驱体转移的CT效应和TADF特性,可以与纳米核的独特发射集成,从而增强体系的发光量子效率,拓宽了体系的光物理性质(图1)。

紫外光诱导

紫外光诱导
   图1. 365 nm紫外光诱导制备PDs的过程
        PDs形成机理研究中发现,作为前驱体D-A-D’构型的该类分子,具有产生光诱导离域自由基阳离子的能力,并可以通过分子间氢键的模板限域作用进行逐步缩合聚合反应。作者通过分析一维核磁、二维核磁和Maldi-tof的测试结果也证实了不同聚合度物种的存在。
       这些光物理性质,加上其高的生物相容性,使合成的PDs在生物检测方面具有优越的能力。此研究成果应用在了微环境极性检测方面。这种合成策略对于设计和开发具有经济效益和操作便捷的功能纳米材料至关重要。
       该工作近期由复旦大学高分子科学系和聚合物分子工程国家重点实验室朱亮亮课题组以“Highly Efficient Room-Temperature Light-Induced Synthesis of Polymer Dots: a Programming Control Paradigm of Polymer Nanostructurization from Single-Component Precursor”为题,于2023年10月31日在线发表于《J. Am. Chem. Soc.》期刊上。论文第一作者为复旦大学博士后张曼,朱亮亮教授为该论文通讯作者。复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室为论文第一单位。该研究得到了国家自然科学基金委、复旦大学、聚合物分子工程国家重点实验室和高分子科学系的支持。
      论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07412
      课题组主页:http://zll.fudan.edu.cn/

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