晏成林教授在Nat. Catalysis上发表绿色低碳合成氨新进展

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气候变化及碳中和是当前国际社会关注的焦点，中国承诺努力争取在2060年前实现碳中和，全球范围内一场新的能源革命呼之欲来。氨具备常用燃料所需的廉价、易得、易挥发、便储存、低污染、高热值等优点，作为化石燃料的潜在替代品，未来有可能形成氨经济。目前，Haber-Bosch工艺是合成氨的主要技术手段，其能量和氢气都来自于化石燃料，能耗约占全球能源消耗的1.4%，二氧化碳气体排放量约占全球温室气体排放的1%，极大增加了碳减排的难度。

绿色低碳合成氨

       探索和开发高效率的合成氨新技术具有非常重要的理论价值和现实意义。电催化氮还原反应以水与氮气为原料，以可持续能源发电为能源，在常温常压的温和条件下即可实现绿色、零排放合成氨，因此正受到越来越多的关注。在电化学氮气还原反应中，同时实现高氨产率和法拉第效率是一个长期追求的目标。然而，由于强烈的竞争性析氢反应和氮气在水系中极低的溶解度，仅仅在催化剂水平上进行热力学调控难以实现氨产率和效率的双重提升，使得目前的性能仍然不能实现实际应用。
       近日，能源学院晏成林教授团队在绿色低碳合成氨领域取得新进展，实现在常温常压条件下合成氨的产率和法拉第效率的大幅度提升，研究成果以“Proton-filtering covalent organic frameworks with superior nitrogen penetration flux promote ambient ammonia synthesis”为题发表于《自然催化》（Nature Catalysis）期刊上。
        在传统水系电化学合成氨体系中，反应界面被过量的质子包围，造成严重的竞争性析氢副反应，同时由于氮气在水系的溶解度极低，使得氮气还原反应处于劣势地位。本研究设计开发了具有氮气选择识别特性的界面薄膜材料应用于电化学合成氨体系中，通过降低界面处的质子供应，抑制了析氢副反应的发生，同时极大地增强氮气通量来促进目标反应的进行，成功实现了常温常压下氮气还原合成氨的高活性和高选择性。与传统的催化剂热力学调控相比，本研究所提出的通用性策略突破了反应条件的限制，成功实现氮气还原反应的高活性和高选择性，将氨产率在54.54%的高法拉第效率下提升了10倍，达到287.24 μg h–1 mg–1。
       该成果为克服传统催化剂设计中难以分离目标反应与寄生副反应的瓶颈开辟了新途径，为在实际应用水平上实现绿色产氨提供了有力指导，对建设清洁低碳、安全高效的现代能源体系具有十分重要的科学意义和应用价值。
       晏成林教授为本文的通讯作者，第一作者为苏州大学能源学院刘思鸶博士，钱涛副研究员和王梦凡博士。




       文章来源：苏州大学
        晏成林，苏州大学能源学院， 院长，教授/博导，科技部中青年科技创新领军人才计划入选者，四青人才入选者，国家“优秀青年基金”获得者，江苏省先进锂电材料产业技术创新战略联盟理事长，江苏省可再生能源学会副理事长。2008年毕业于大连理工大学，获得博士学位。回国前任德国莱布尼茨固态研究所研究员、课题组长。晏成林教授是科技部“国家国际科技合作专项”评审专家、教育部青年“长江学者”涵评专家。主要从事锂离子电池与原位表征方面的研究工作，近年来的项目包括国家重点基础研究发展计划项目课题、国家自然科学基金项目和中德国际合作项目等。发表论文100多篇，主要发表在国际权威学术期刊如Nature Communications, Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew.Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等杂志上，其中发表影响因子大于10的论文近60篇。荣获多项奖励和表彰，其中包括德国IFW-Dresden研究所杰出科研奖、德国洪堡学者、以加拿大魁北克省第一名的身份获得加拿大FQRNT奖、中国优秀百篇最具影响国际学术论文奖、中国建筑材料科学技术二等奖等。研究工作被Science、Science newsline、Science daily、Science seeker等多家媒体、刊物和网站作为亮点报道。担任多个国际学术期刊的编辑、编委或特邀编辑。