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[材料资讯] 廖洪钢教授/孙世刚:高性能锂金属电池原位透射电镜研究进展

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发表于 2021-12-1 07:00:01 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我院廖洪钢教授/孙世刚院士团队在高性能锂金属电池原位透射电镜研究中取得新进展。相关研究成果以“Efficient Diffusion of Superdense Lithium via Atomic Channel for Dendrite-Free Lithium-Metal Batteries”为题近日发表于Energy Environ. Sci.(DOI: 10.1039/D1EE02205A)。
        作为商用锂离子电池的替代品,以锂金属作为负极的储能体系被认为是下一代高能量密度电池的有效解决方案。然而,由于锂枝晶生长造成的严重安全问题阻碍了其实际应用。与电子迁移相比,高活性的锂离子在负极侧的扩散速度较慢,且主要通过表面进行。锂离子在电极/电解质界面的不均匀、不可控聚集会导致明显的枝晶生长。锂离子在负极表面的扩散速度远快于体相扩散,因此,调节锂离子在负极表面的扩散通常被认为是诱导锂金属均匀沉积的主流方法,而其在负极体相中的扩散通常被忽略。

锂离子电池

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        鉴于此,课题组采用密度泛函理论计算、第一性原理分子动力学模拟,结合原位TEM等表征手段系统地揭示了超致密锂在原子通道中的沉积/剥离行为。在高温下用氨处理的方法预隧穿石墨层(层间距约为~7 Å),同时引入孔隙和亲锂位点,构建了用于超致密锂输运的层间和层内原子通道(体扩散锂导体,BDLC)。首先,DFT计算和AIMD模拟研究了超致密锂在原子通道层间和层内的扩散行为。由于BDLC的高亲和性和较低的迁移势垒,与表面扩散相比,原子通道的体相扩散可成为锂输运的一个新的主导路径,具有较高的扩散动力学优势。采用原位透射电镜观察了超致密锂在BDLC中的高度可逆、无枝晶的沉积/剥离过程,并通过对质厚衬度和电子衍射的分析,进一步证明了超致密锂的存在形态。当与高于20 mg cm-2的高负载LiFePO4正极匹配时,面容量最高可以达到3.9 mA h cm-2(1.1倍锂过量),并在370次循环中实现100%的容量保持率(1.3倍锂过量)。该研究所论证的体相扩散策略提供了一个新视角,为抑制锂枝晶提供了新思路。
        该研究工作由我院廖洪钢教授(通讯作者)、孙世刚院士指导完成,2019级硕士生周诗远、2018级硕士生陈玮鑫、北京化工大学博士生施杰为共同第一作者。同时,该工作得到了我院乔羽教授、黄令教授,美国阿贡国家实验室徐桂良研究员、Khalil Amine研究员,北京化工大学王丹教授、陈建峰院士,材料学院王鸣生教授的有益指导。研究工作得到国家自然科学基金项目(91934303, 21673198)和国家重点研发计划(2016YFB0100202)等资助。
         论文链接:https://doi.org/10.1039/D1EE02205A


         文章来源:厦门大学
       孙世刚,厦门大学教授,1982年初毕业于厦门大学化学系(77级),1986年9月年获巴黎居里大学授予法国国家博士学位。在法国科研中心界面电化学研究所做一年博士后,1987年底回国工作。现为厦门大学化学系教授、固体表面物理化学国家重点实验室研究员,博士生导师。长期从事电催化、谱学电化学和能源电化学等方面的研究。主持完成1995年度国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金重点项目、和国家“973”计划课题等重要科研项目。目前担任国家自然科学基金委“界面电化学”创新研究群体学术带头人、主持国家重大科研仪器设备研制专项“基于可调谐红外激光的能源化学研究大型实验装置”。
       廖洪钢,厦门大学化学化工学院教授、国家高层次引进人次、闽江学者。致力于原位电镜技术开发及其在纳米材料合成、能源材料储能、催化过程的应用研究。于2011年至2015年在美国劳伦兹.伯克利国家实验室担任副研,完成了原位液体透射电镜的开创性研究。2015加入厦门大学化学系工作至今。研究工作发表在2012及2014《Science》等刊物上,被报道和评论为“塑造纳米晶体的未来”,“颠覆了一百多年来对晶体生长规律的认知”。迄今已在Science, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. In. Ed., Nano Lett., Nano Energy, ACS Catal.等期刊发表超过40篇学术论文,专利30余项。

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