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[材料资讯] 肖建平等揭示双功能催化剂紧密程度关系机制

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发表于 2022-4-27 09:20:21 | 显示全部楼层 |阅读模式
近日,我所理论催化创新特区研究组(05T8组)肖建平研究员团队、碳基能源纳米材料研究组(DNL2102组)焦峰副研究员等与大连理工大学曲振平教授团队就甲醛氧化消除双功能催化剂研发开展合作,通过理论与实验协作,揭示了分子筛—金属(ZSM-5||Ag)双功能催化剂中,组分间紧密程度对甲醛氧化活性的调控机制。
  通过空间分离具有不同功能的活性组分,设计构建双功能催化剂已经在大量重要的多相催化反应过程中取得成功。例如,合作团队前期提出的氧化物—分子筛(OXZEO)双功能催化剂体系,有效破解了合成气直接转化过程中C-C偶联精准控制难的挑战(Science,2016;Angew. Chem.,2018;Angew. Chem.,2019;Angew. Chem.,2020;Chem. Rev.,2021)。大量围绕双功能催化剂的研究已经意识到,双功能催化剂的综合性能不仅由各独立功能组分的催化特性决定,更取决于功能组分之间的紧密程度(ACS Catal.,2021)。

双功能催化剂

双功能催化剂
  本工作中,研究人员发现ZSM-5与Ag纳米颗粒之间紧密程度存在“火山型曲线”关系,即不同活性组分之间并非“越紧密越好”关系。同步辐射时间飞行质谱、原位红外光谱及模型实验共同证明,该过程中甲醛首先被分子筛B酸位点转化为甲酸甲酯中间物种。相较于甲醛,甲酸甲酯可以在更低温度被Ag氧化消除。而分子筛与Ag混合过于紧密情况下,无法保证甲醛被完全转化为甲酸甲酯。未消耗的甲醛分子会吸附占据Ag活性位,进而抑制了甲酸甲酯在Ag位点的氧化效率,导致双功能催化剂综合活性降低。理论计算进一步验证了上述结论,并发现Ag催化甲酸甲酯氧化路径,可有效抑制甲醛直接氧化过程中难以被进一步氧化的H2COO*(DOM)中间体的形成,因此提高了催化活性。
  相关研究成果以“Bifunctional Zeolites-silver Catalyst Enabled Tandem Oxidation of Formaldehyde at Low Temperatures”为题,发表在《自然—通讯》(Nature Communications)上。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委等项目的资助。(文/图 焦峰、李娜、董雪)
  文章链接: https://doi.org/10.1038/s41467-022-29936-8


          文章来源:大连化物所
      肖建平博士2009-2013年在德国不来梅大学物理和电子工程系攻读博士学位(指导导师:Thomas Frauenheim教授和Thomas Heine教授),主要从事固体氧化物表面稳定性和反应性的理论研究。2013-2015年在中国科学院大连化学物理研究所进行博士后研究工作(合作导师:包信和 研究员/院士),主要研究在限域环境下催化反应中的一般性规律和电子结构根源。2015-2017年在美国斯坦福大学进行博士后研究工作(合作导师:Jens K. Nørskov 教授/院士),主要研究电化学还原二氧化碳得到液体燃料的基本原理和方法。2017年11月回国在浙江西湖高等研究院-理学研究所工作,总共发表学术论文57篇,包括Science, Nature Energy, Nature Communications, PNAS, PRL, JACS, Angew Chem, Chem. Sci.等等。
        曲振平,主要从事大气污染控制、环境纳米功能材料构建、环境催化基础和应用研究。针对我国国民经济发展中出现的重大大气环境问题及需求,着重基于吸附、催化(热、电、光)、纳米等技术开展典型大气污染物(VOCs、甲醛、含氮污染物、CO2、臭氧等)纳米催化净化技术与方法的研究与应用,以实现气态污染物绿色、低耗、高效、高选择性的去除与资源转化;通过固废中有价元素和金属的绿色高效回收利用以及CO2的资源化转化,实现循环经济以及减污降碳协同增效。迄今为止,已经在众多国内外著名期刊发表科技论文130余篇, 获授权专利15项。共承担与参与了国家级、省部级、校级等科研项目30余项。多次获得大连理工大学教学优良奖,共指导20余名本科、硕士生获得优秀毕业论文,指导研究生获得省、市优秀学术论文奖近20项。任Surface and Interfaces国际期刊主编,辽宁省“工业生态与环境工程工程技术研究中心”副主任,辽宁省大气环境专业委员会委员,国际生态经济协会会员,辽宁省清洁油品重点实验室学术委员会委员,大连市芳香化合物高效合成工程技术研究中心技术委员会委员。












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