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[材料资讯] 李清文、张其冲等:聚吡咯辅助氮掺杂策略用于高性能的可穿戴无极性超级电容器

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发表于 2022-9-15 09:04:42 | 显示全部楼层 |阅读模式
近年来由于可穿戴电子器件的飞速发展,人们对具有高能量密度和高功率密度的纤维状储能装置的需求日益增加。然而,活性材料的低负载量和离子的缓慢扩散限制了其能量密度和功率密度的提高,阻碍了其作为柔性储能器件的应用。为解决上述问题,研究者们采用在活性材料中进行掺杂杂原子的方法,元素掺杂可以改变电极材料在分子结构中的电子分布,从而提高其电子导电性。另一种报道的有效方法是将活性材料负载到三维导电支架上,这种方法显著增加了电极的比表面积和活性物质的负载量,以提供更多的离子存储位置和电荷传输路径,从而提高电容和加速离子扩散。尽管单独掺杂杂原子或使用支架是有效的方案,但在提高纤维电极的电化学性能方面仍然有限,并且需要繁琐的制造工艺。
  苏州纳米所轻量化实验室李李清文张其冲等提出了一种简便且经济高效的策略同时实现了三维导电支架的构建和对活性材料VO2的原位氮掺杂。具体来说,首先在碳纳米管纤维(CNTF)上电化学聚合聚吡咯(PPy)纳米线三维支架,然后在其上溶剂热生长氧化钒(VOx)纳米片,最后通过在惰性气体中高温退火,使PPy纳米线碳化为氮掺杂碳(NC)的三维导电支架,同时热解出氨气,原位的氮掺杂VOx形成氮掺杂的VO2(N-VO2),制备出了高性能N-VO2@NC@CNTF纤维电极。

纤维电极

纤维电极
  图1. N-VO2@NC@CNTF纤维电极的制备示意图和形貌表征
  PPy纳米线的碳化不仅形成了NC三维导电支架,用于增强离子传输路径和N-VO2的质量负载,而且还提供了氮原位掺杂到VOx中以产生N-VO2的来源,用于提高电子电导率和储能能力。因此,这种合理设计的N-VO2@NC@CNTF纤维电极具有优异的电化学性能和机械柔性,适用于全固态纤维状无极性超级电容器和水系锌离子电池。

纤维电极

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  图2. N-VO2@NC@CNTF纤维电极用作纤维状无极性超级电容器的性能

纤维电极

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  图3. N-VO2@NC@CNTF纤维电极用作纤维状水系锌离子电池的性能
  此外,理论计算结果发现,PPy辅助的N-VO2的带隙可以从0.55eV显著降低到0.23eV,从而大大提高了其电导率。另外N掺杂后也使得锌离子的扩散更加容易,进一步提升了储锌的性能。

纤维电极

纤维电极
  图4 DFT模拟计算的N-VO2与VO2的性能对比
  该研究工作为设计和开发具有优异电化学性能和机械柔性的可穿戴水系储能装置开辟了新途径。相关工作以Polypyrrole-Assisted Nitrogen Doping Strategy to Boost Vanadium Dioxide Performance for Wearable Nonpolarity Supercapacitor and Aqueous Zinc-Ion Battery为题发表于Advanced Energy Materials,本文的共同第一作者是东南大学郭嘉斌等,通讯作者是苏州纳米所李清文研究员、张其冲项目研究员和东南大学王春雷研究员,徐州工程学院巩文斌副教授负责文中的计算模拟内容。该论文工作获得了中科院“率先行动”引才计划和国家自然科学基金等项目资助。
       论文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202201481
       文章来源:苏州纳米所
        李清文,中科院“百人计划”研究员,博士生导师,中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所副所长。获国务院政府特殊津贴(2015)、江苏省333工程第二层次培养对象(2016)、江苏省科技进步三等奖(2014)、苏州工业园区领军人才(2011)、江苏省创新创业人才(2009)等。国际著名“Carbon”和“Advanced electronic materials”杂志编委。2000年获得清华大学化学系博士学位;2001/3-2007/12间分别在北京大学化学系、英国剑桥大学材料系和美国Los Alamos 国家实验室以博士后和助理研究员身份从事碳纳米管制备与应用研究。2008/1回国致力于纳米碳低成本可控制备、多级结构加工以及纳米碳宏观体在功能复合材料和能源方面应用研究,曾主持和参与多项科技部纳米专项、基金委重点及面上、江苏省成果转化重点项目、总装预研重点项目等,高纯度半导体碳纳米管分离、碳纳米管纤维与薄膜连续制备技术等已成功获得技术转化,相关成果在Nature、Nature materials、Nature nanotechnology, Adv. Mat., JACS, ACS Nano, Small等著名国际期刊上发表学术论文100余篇,引用次数逾4000次,获得授权发明专利30余项。
         张其冲,博士,现任中国科学院科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所研究员。2017年于同济大学获得物理学博士学位,主要从事水系电化学纳米材料的合成和纤维状功能器件的研制, 2018年至2021年在新加坡南洋理工大学担任研究员,2021年入选中国科学院“百人计划”并任职中国科学院科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所研究员。长期致力于纤维状水系储能器件的开发工作,系统研究了高性能纳米材料在高曲率纤维表面的原位组装,通过调控纳米材料的微观结构、缺陷、构筑异质结构、改善电极/电解液界面反应动力学条件和构建新型器件结构,发展出了一系列高能量密度、高稳定性的纤维状水系储能器件,并在Advanced Materials, Nature Communications, Nano Letters, ACS Nano, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, ACS Energy Letters, Nano Energy, Advanced Science, Energy Storage Materials等学术期刊发表论文80余篇,H因子33,ESI高被引论文9篇,论文引用3100余次, 编写1部英文专著。









      

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