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[材料资讯] 唐亚文教授团队在稀土能源电催化领域取得重要研究进展

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发表于 2022-9-26 09:43:18 | 显示全部楼层 |阅读模式
值此南京师范大学120周年校庆之际,我校化科院唐亚文教授团队与李亚飞教授团队的青年教师付更涛、王彧合作,在稀土能源电催化领域取得重要研究进展。相关成果以“Engineering 3d-2p-4f Gradient Orbital Coupling to Enhance Electrocatalytic Oxygen Reduction”为题发表在Advanced Materials (IF=32.086)上。Advanced Materials是Wiley出版社旗下材料领域内的顶级期刊,在材料学领域极具影响力。该文章第一作者为2022级博士研究生王轩与2020级硕士研究生王敬文,付更涛教授与王彧教授为本文的通讯作者。

稀土能源电催化

稀土能源电催化
        氧还原电催化反应(ORR)是制约锌-空气电池高效利用的关键反应。制约该催化反应的主要因素来自于催化反应过程中的本征氧中间体的热力学线性关系束缚。为了实现高效的氧还原反应,需要打破线性关系的束缚。大量的研究是基于过渡金属基材料的电子相互作用机制而设计材料,但是对催化过程中的提升机制仍不明朗。不同与过渡金属,稀土元素由于其更为丰富的简并f电子态与旋轨耦合特征,使其成为理想的“电子调控剂”。然而由于特殊的价层电子结构,4f能级受到5d与6s的屏蔽效应,使其在化学反应中展示一定程度的惰性,导致稀土元素与氧成键呈现极低的共价特征。如何理性地活化4f能级与随之而来的稀土-氧的成键性质来达到提升催化反应作用的目的成为了不小的挑战。
        基于此,化科院付更涛教授、王彧教授通过催化剂的理性设计合成了稀土基的Eu2O3-Co模型催化剂,提出了通过构建3d-2p-4f梯度轨道耦合策略实现高效氧还原反应与锌-空气电池的利用。受益于局域化的Co-O-Eu的单元作用,使Eu2O3-Co模型催化剂的ORR半波电位在0.1 M KOH溶液中达到0.887 V,优于商业化的Pt/C催化剂且显著优于一众文献所报道的钴基催化剂。在锌-空气电池中,也展现出较高的峰值功率密度,优异的倍率性能,以及提高的长程充放电循环稳定性。密度泛函理论计算研究表明,这种独特的梯度型轨道耦合策略,可以同时优化Eu2O3-Co中活性Co-O-Eu基本单元的Co-3d-eg占据态与Eu-O键的共价性。这种优化的电子态结构有利于打破反应过程中的ΔG(*OOH)和ΔG(*OH)线性关系束缚,促使ΔG(*OOH)- ΔG(*OH)更接近理想催化剂的2.46 eV。
该论文的第一作者为化科院博士研究生王轩与硕士研究生王敬文。王轩自2020年进入化科院跟随唐亚文教授、付更涛教授开展稀土能源电催化相关的科研工作。迄今为止,已在Advanced Materials (IF=32.086), Chem Catalysis (CellPress, Chem子刊), Small Methods (IF=15.367), Materials Today Energy (IF=9.257)发表4篇SCI论文。
        该研究工作得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、江苏省生物医用功能材料工程技术研究中心、江苏省生物医用功能材料协同创新中心、江苏省生物功能材料重点实验室的支持。
        文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202206540


          文章来源:南京师范大学
       唐亚文,男,南京师范大学化学与材料科学学院教授,博士,博士生导师,全国有机电化学及工业协会副理事长、中国氢能协会委员、江苏省化学化工学会化学教育专业委员会副理事长、江苏省电化学工程专业委员会副主任。主要研究方向:纳米电化学、化学电源、电化学传感器。发表SCI论文150余篇,他引1300余次,九篇论文入选ESI数据库;申报国家发明专利15项;主持国家“863”项目子课题两项,国家自然科学基金-云南联合基金(重点项目)一项,国家自然科学基金项目三项,江苏省自然科学基金一项,江苏省产学研前瞻性项目一项。江苏省“青蓝工程”优秀青年骨干教师培养对象。
         李亚飞,南京师范大学化学与材料科学学院教授,博士生导师,国家优秀青年基金获得者,国家万人计划青年拔尖人才,长期从事计算材料学和计算化学方向的研究工作,独立工作以来在JACS、Angew、Nat. Commun等杂志发表通讯作者论文42篇,其中影响因子大于10.0的有20篇 。


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