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[材料资讯] 王野教授和谢顺吉:CO2电还原制甲酸性能突破与真实催化活性位解析

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发表于 2022-11-11 07:00:00 | 只看该作者 |只看大图 回帖奖励 |倒序浏览 |阅读模式
我院王野教授和谢顺吉教授团队在CO2电催化还原方面取得新进展,相关研究成果以“A Nanocomposite of Bi Clusters and Bi2O2CO3 Sheets for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to Formate”为题在线发表于Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 10.1002/anie.202214959。
        利用可再生能源将CO2电催化转化为高附加值化学品,有助于构筑绿色化工过程和实现碳中和。将CO2转化为甲酸是最经济可行性的途径之一,但目前尚无催化剂能同时满足工业应用对活性、选择性和稳定性的要求。铋基催化剂通常具有较高的甲酸选择性,但其在长时间反应过程中易重构失活。深入认识铋基催化剂的真实活性位对研发能够达到工业化要求的CO2电还原催化剂至关重要。
       该工作制备了一种由硫化铋前驱体衍生的铋团簇与碳酸氧铋纳米片(Bi0/Bi2O2CO3)组成而成的纳米复合物催化剂,该催化剂在流动电解池中CO2还原反应电流密度高达2.0 A cm−2,且甲酸盐法拉第效率为93%,相应甲酸盐单程收率高达67%。进一步将催化剂应用于固态电解质电解池反应器,可连续生产浓度为3.5 mol L−1的纯甲酸水溶液。从综合催化性能评估,该催化剂优于目前文献已报道结果。结合原位拉曼、原位同步辐射X射线吸收光谱和理论计算等揭示,铋团簇与碳酸氧铋纳米片界面处的铋原子为反应条件下的高活性位,可通过促进CO2活化及调节HCOO*中间体的吸附而提升甲酸生成效率。该结果为进一步设计和构筑高效CO2电还原催化剂提供了重要科学基础。
王野教授&谢顺吉教授团队长期致力于C1分子的可控催化研究,近年在CO2电催化还原的基础研究和应用技术开发方面取得了一系列重要进展(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, e202214959; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, e202213423; Energy Environ. Sci., 2021, 14, 37; Chem. Soc. Rev., 2021, 50, 12897; Nat. Catal., 2020, 3, 478; Nat. Commun., 2019, 10, 892)。
        该研究工作是在王野教授和谢顺吉教授共同指导下完成。实验部分主要由我院2019级博士生林莉、2022级博士生何潇洋(共同第一作者)完成,理论计算部分由我院2019届博士毕业生张霞光(共同第一作者,现为河南师范大学副教授)完成。我院2021届博士毕业生马文超(现为瑞士EPFL博士后)、2021级博士生张彪、2018级博士生魏迪野为本工作提供了帮助。张庆红教授和伊晓东教授为本工作提供了部分指导。研究工作得到科技部国家重点研发计划项目(No. 2019YFE0104400)、国家自然科学基金项目(No. 22121001、22022201、91945301、21972115、22002036)、福建能源材料科学与技术创新实验室科技项目(RD2020020201)的支持。上海同步辐射光源的姜政教授、孙凡飞博士和梅丙宝博士为原位同步辐射表征提供了支持与帮助。
        论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202214959
        文章来源:厦门大学
       王野教授目前任厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室主任。1986年南京大学本科毕业,1996年日本东京工业大学博士毕业。1996-2001年先后在日本东京工业大学、东北大学和广岛大学任教,2001年起任广岛大学副教授。2001年8月起任厦门大学教授、博士生导师。2015年至今任固体表面物理化学国家重点实验室主任。2004年入选教育部新世纪优秀人才支持计划,2006年获国家杰出青年科学基金,2010年获中国催化青年奖。从事C1化学和生物质转化利用领域的催化基础研究,研究成果在国际学术刊物发表研究论文200余篇,引用近万次,H-index 57,获授权发明专利约~20件。2005-2012年任中国化学会催化委员会副主任,现任国际催化协会理事会理事。担任美国化学会ACS Catalysis副主编以及Appl. Catal. A、中国科学:化学、催化学报、J. Energy Chem.等刊物编委。
         谢顺吉,厦门大学教授。2008和2011年于湖南大学获学士和硕士学位;2014年于厦门大学获博士学位;2014-2018年厦门大学能源材料化学协同创新中心iChEM博士后和研究员(合作导师:王野教授、李灿院士)。2019年获“中国催化新秀奖”,2020年获“国家优秀青年科学基金”资助。主要研究领域为C1分子和生物质的光催化和电催化选择转化,包括:CO2还原、乙二醇合成、甲烷氧化和生物质高值化利用。在Nature Catal., Nature Commun., Energy Environ. Sci., Chem, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., ACS Catal.等国际学术刊物上发表论文30余篇。






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