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近日我院刘兆清教授团队在光电催化剂与甲醇之间的作用机制方面取得进展,成果以“Activating C−H Bond by Tuning Fe Site and Interfacial Effect for Enhanced Methanol Oxidation” 为题发表在Wiley出版社的期刊Advanced Materials上。
1、研究背景
传统光催化或电催化都存在各自的优势和弊端,光电催化可以结合光/电催化的优势,协同催化小分子氧化/还原,具有重要的意义和发展前景。基于半导体材料合理构筑催化剂作为光阳/阴极不仅可以有效降低反应能垒,还可以通过内建电场的构筑促使半导体的光生电子和空穴有效分离,进而同时提高催化活性和催化产物的选择性。因此,设计构筑高效光阳/阴极催化剂是目前光电催化研究的难点问题之一。
2、研究内容
团队以ZnO为模板,设计了一种尖晶石CoFe2O4修饰的α-Fe2O3异质结纳米管阵列 (NTAs) 作为光电催化甲醇氧化(MOR) 的催化剂(图1)。在性能表现上,α-Fe2O3/CoFe2O4实现了1.17 mA cm-2的高光电流(0.5 V vs. Ag/AgCl),生成甲醛的法拉第效率为97.8%,并且具有40 h的长效稳定性。通过构建NTAs和界面工程,加快了载流子分离的速率。理论计算发现,相对α-Fe2O3,由于共边FeO6位点的存在,CoFe2O4对甲醇表现出较低的吸附能,降低了*CH3O中间体C-H键的活化能垒和甲醛分子的解吸能。
图1. 共边FeO6位点光电催化甲醇氧化 (Adv. Mater. 2022, 34, 2208438, Frontispiece) 3、研究相关
刘兆清教授为论文的通讯作者,硕士研究生黄胜为论文的第一作者,广州大学为论文唯一通讯单位。以上研究工作得到了中组部“万人计划”、国家自然科学基金以及广东省自然科学杰出青年基金等项目的支持。最近团队相关成果还陆续发表在化学领域其他多个顶级刊物,包括:Appl. Catal. B Environ., 和J. Phys. Chem. Lett.。
相关文章列表
1. Si-Tong Guo, Zi-Yuan Tang, Yu-Wei Du, Ting Liu, Ting Ouyang* and Zhao-Qing Liu*. Chlorine anion stabilized Cu2O/ZnO photocathode for selective CO2 reduction to CH4. Appl. Catal. B Environ., 2023, 321, 122035. (IF: 24.319)
2. Sheng Huang, Feng Feng, Rong-Ting Huang, Ting Ouyang, Jinlong Liu, Zhao-Qing Liu*. Activating C−H bond by tuning Fe site and interfacial effect for enhanced methanol oxidation. Adv. Mater., 2022, 34, 2208438. (IF: 32.086, Frontispiece)
3. Ting Ouyang, Ya-Qian Ye, Si-Tong Guo, Sheng Huang, Rui Zhao, Shenlong Zhao*, and Zhao-Qing Liu*. 1D Bi/α-Fe2O3/ZnO nanojunction arrays as photocathode for efficient photoelectrochemical reduction CO2-to-HCOOH. J. Phys. Chem. Lett., 2022, 13, 6867–6874. (IF: 6.888, Back Cover)
文章来源:广州大学
刘兆清,广州大学,化学化工学院,博士,博士生导师,广州大学首批“广州学者”特聘教授/研究员、第五届学术委员会委员、首批青年拔尖人才,羊城学者。“岭南英杰工程”后备人才 (第二梯队),广州市高层次人才,广东省“千百十”校级培养对象,中国化学会会员,广东省青年科学家协会第四届会员,国家自然科学基金通讯评审专家,广州腐蚀与防护学会第五届常务理事,广州市社会组织专家。目前主要从事电化学纳米材料的设计合成及其在能源与环境方面的应用基础研究。主持在研/结题项目17项:国家自然科学基金面上项目、广东省自然科学基金重点项目、广东省科技计划项目、广东省高校重大科研项目等。迄今为止,发表SCI收录的论文107篇,其中以第一作者或通讯作者发表69篇,影响因子5.0以上论文44篇,13篇影响因子IF > 10,12篇入选1% ESI Highly-Cited论文 (其中2篇入选ESI 0.1% Highly-Cited Paper, Hot Paper),11篇封面论文,6篇引用 > 100次,单篇最高引用达344次,论文被国际权威期刊引用4512次,H值34。
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