贵金属-非贵金属合金纳米材料是重要的工业催化剂，也是电解水制氢和燃料电池等新能源应用的关键催化剂，是我国实现碳达峰、碳中和目标的重要组成部分。目前，贵金属-非贵金属合金纳米材料的精准合成仍面临挑战。该类材料通常是通过湿化学溶液相共还原得到的。由于不同的金属盐之间存在巨大的本征还原电位差，因而表现出显著的还原动力学差异，为合金化过程的精准控制带来困难，所制得的合金纳米材料通常具有不均匀的合金分布和受限的组分调控窗口。这一瓶颈问题制约了合金纳米催化剂构效关系的研究和催化性能的优化。
活性氢界面
活性氢界面还原策略合成贵金属-非贵金属合金纳米结构 为打破传统方法固有的局限性，西安交大高传博教授团队提出了一种新型的基于活性氢的界面还原机制。该合成的关键在于将亚硝酸引入合金纳米材料的合成体系。质谱和电子顺磁共振等结果表明，亚硝酸通过脱氢反应在晶核或种晶表面形成活性氢。活性氢以氢原子或氢自由基（H•）的形式存在，具有极强的还原能力，因此可有效抵消金属盐之间巨大还原电位差的影响，实现它们的可控共还原。亚硝酸作为强氧化剂，还使溶液相表现出强氧化性，从而抑制金属盐的溶液相还原过程。因此，金属盐还原反应从溶液相转移到种晶/溶液界面，有助于提升合金合成的可控性。利用该策略，该团队展示了一系列不同种类的贵金属-非贵金属合金纳米结构的可控合成及其合金组分在较宽比例范围内的精准定制。
该工作提出了合金纳米材料合成的新范式，为合金纳米材料的精准合成、性能优化和催化剂筛选提供了条件，具有巨大的应用前景和社会经济价值。在本工作中，研究团队通过合金组分调控，实现了优异的碱性电解水析氢性能。
近日，以上研究以“贵金属-非贵金属合金纳米结构的活性氢界面还原策略（Synthesis of noble/non-noble metal alloy nanostructures via an active-hydrogen-involved interfacial reduction strategy）”为题发表在《自然·合成》（Nature Synthesis）上。西安交大前沿院博士研究生刘钊钧为论文第一作者，高传博教授是唯一通讯作者，西安交通大学是论文的第一完成单位，上海科技大学张青研究员团队也参与了该项研究。这项工作得到了国家自然科学基金和陕西省重点研发计划等项目的资助，并得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s44160-022-00217-y
同期发表的研究简报链接：https://www.nature.com/articles/s44160-022-00218-x
高传博课题组主页链接：http://gaochuanbo.gr.xjtu.edu.cn
文章来源：西安交通大学
2009年获得上海交通大学应用化学博士学位和瑞典斯德哥尔摩大学结构化学博士学位（联合培养）；导师为车顺爱教授和Osamu Terasaki教授。2010年赴美国加州大学河滨分校从事博士后研究工作；合作导师为殷亚东教授。2012年9月回国独立开展工作，任西安交通大学前沿科学技术研究院教授、博士生导师、课题组长。入选“西安交通大学青年拔尖人才支持计划” （ A类， 2016）和“仲英青年学者”（2016）。在JACS、Angewandte Chemie、Chem、Nano Letters、ACS Nano、Advanced Functional Materials等国际知名学术期刊上发表研究论文54篇，其中以第一或通讯作者身份发表论文40篇（含影响因子>10的期刊论文15篇，ESI高被引论文 2篇，ESI热点论文1篇），SCI引用1742次，h指数为26。 研究成果被国际光电工程学会（SPIE）、Materials Views China、《科技日报》、《中国科学报》等学术组织和媒体报道。
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发表于 2023-2-1 09:00:00
