近日,我所化学动力学研究室光电材料动力学研究组(1121组)吴凯丰研究员与程鹏飞副研究员团队在金属卤化物发光材料研究中取得新进展。团队将聚合物阳离子与金属卤化物单元相结合,提出聚合物金属卤化物的概念,该类材料兼具金属卤化物出色的光学性质和聚合物优异的加工性能。 本工作中,团队将聚合物阳离子直接引入到锑基金属卤化物中作为A位阳离子,以替代传统的无机或有机小阳离子,设计出一系列具有明亮橙黄光发射的锑基聚合物金属卤化物材料,其发光源于无机锑氯八面体中的自陷态激子。聚合物链的引入赋予了聚合物金属卤化物优异的加工性能,可以通过注塑的方式将其加工成各种形状,甚至可通过简单的拉伸方法将材料纺成细丝。水溶性的聚合物金属卤化物还可用于防伪荧光油墨等领域。此外,基于这一概念团队还开发了具有可调光学性质的锰基和铜基聚合物金属卤化物材料。该工作将高分子化学与无机化学以“自下而上”的方式交叉融合,为金属卤化物材料的发展提供了新的思路。 上述工作以“Polymeric Metal Halides with Bright Luminescence and Versatile Processability”为题,于近日发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,该工作的第一作者为我所与中国科学技术大学联合培养博士研究生李顺顺。上述工作得到国家自然科学基金、辽宁省自然科学基金、新基石科学基金会科学探索奖、我所创新基金等项目的资助。(文/图 李顺顺、程鹏飞) 文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202319969 |
近日,我所化学动力学研究室光电材料动力学研究组 (1121组) 吴凯丰研究员与朱井义副研究员团队在胶体量子点超快光物理研究中取得新进展,团队基于偏振控制的飞秒瞬态吸收光谱,精准地分辨受激辐射和双激子吸收的光谱特征,在钙钛矿量子点体系中观测到平均激子数小于0.1的光增益现象,并揭示了动态晶格在其中起到的关键作用。 由于胶体量子点的带边跃迁具有多重简并度,其光增益行为通常发生在多激子区间。然而,量子点的多激子态通常存在着皮秒级别的非辐射俄歇复合过程,限制了光增益的寿命,最终制约了量子点作为增益介质在激光领域的应用。为解决这一难题,前期的文献研究主要分为两种思路:一种是通过构建复杂的核壳结构或组分渐变的合金量子点来延长俄歇寿命至纳秒级别;另一种是通过调控量子点的电子布居或能级结构来回避对多激子态的需求,比如利用电子预掺杂降低量子点的吸收损耗进而实现近零阈值的光增益,以及在II-型核壳量子点中利用双激子排斥作用实现单激子光增益。这些策略都各自存在一些问题,阻碍了这些类型的量子点在实际体系的应用。 研究团队前期研制了偏振选控的飞秒瞬态吸收光谱,在此基础上揭示了量子点激子自旋拍频新机制(Nat. Mater.,2022),以及实现了室温下的量子点自旋相干操控(Nat. Nanotechnol., 2023)。在本工作中,团队基于该谱学方法清晰地在单激子漂白(XB)信号的红端位置分辨出受激辐射(SE)和单激子态到双激子态吸收(XXA)信号特征。基于激子偏振特性分析,团队发现CsPbI3和CsPbBr3钙钛矿量子点的受激辐射都包含一个高能组分和一个低能组分,即一个较小Stokes位移的带边自由激子发射(SE1)和一个较大Stokes位移的瞬时自陷激子发射(SE2)。研究发现,当泵浦—探测脉冲光保持相同圆偏振时,双激子吸收被抑制,这两种发射的斯托克斯位移都足够克服非均匀激子线宽,从而实现平均激子数小于0.1的增益阈值;当泵浦—探测脉冲光保持相同线偏振时,双激子吸收会覆盖带边自由激子的受激辐射(SE1),但是自陷激子的受激辐射(SE2)的Stokes位移仍然足以克服双激子吸收并实现类似的低阈值光增益。该低阈值光增益现象在不同尺寸的CsPbI3和CsPbBr3量子点中均能被观测到。 该工作揭示了在胶体量子点中通过电声耦合作用实现低阈值光增益的新机制,有望为低阈值量子点激光器的发展奠定基础。 该成果以“Sub-Single-Exciton Optical Gain in Lead Halide Perovskite Quantum Dots Revealed by Exciton Polarization Spectroscopy”为题,于近日发表在《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)上。上述工作得到国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划、我所创新基金、新基石科学基金会科学探索奖等项目的资助。(文/图 刘媛) 文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10281 |
7月17日,2023年“科学探索奖”获奖名单揭晓,我所吴凯丰研究员获“化学新材料”领域奖项。 作为一项由新基石科学基金会出资、科学家主导的公益奖项,“科学探索奖”秉承“面向未来、奖励潜力、鼓励探索”的宗旨,鼓励青年科技工作者心无旁骛地探索科学“无人区”。奖项面向基础科学和前沿技术的十个领域,每年遴选不超过50位获奖人,每位获奖人将在5年内获得总计300万元人民币奖金,是目前国内金额最高的青年科技人才资助计划之一。 |
近日,我所化学动力学研究室光电材料动力学研究组(1121组)吴凯丰研究员团队受邀发表了关于胶体量子点单光子源的评述文章,讨论了近期胶体量子点的单光子辐射在相干性和稳定性等方面取得的进展,并对这一类单光子源的实用化进行了展望。 单光子被称为量子科技的“源头”。单光子的数量和品质在很大程度上决定了量子通信和量子计算等量子信息技术的性能甚至是可行性。因此,寻找能够按需发射高纯度且不可区分的单光子光源至关重要。外延生长的量子点是当前极为重要的一类单光子源,然而这类材料的生长往往需要复杂的真空和高温设备,并且难以实现大规模且品质均一地生长,这对于其实际应用非常不利。与之对比,胶体量子点可以通过丰富的溶液化学手段实现精准的尺寸控制和低成本的大规模制备,并且在单颗粒的尺度下能够表现出单光子发射的性质,因此有望成为一类新兴的单光子源。 长期以来,基于胶体量子点的单光子源在实际应用上存在着一些棘手难题,其主要来自于这类材料的表界面,例如表面俘获的电荷会导致发光“闪烁”(blinking)以及光谱扩散(spectral diffusion)等现象,其对单光子产生的效率以及相干性存在着不良影响。此外,传统的胶体量子点往往含有铅镉等剧毒重金属元素。近年来磷化铟(InP)量子点因其环境友好的特点而受到广泛关注,但是其氧气敏感的特性严重地限制了其发光性能。通过构筑复杂的核壳结构,InP/ZnSe/ZnS量子点的发光性能实现了大幅提升,并且在发光二极管器件中获得成功。在经典光源之外,InP基量子点也有望成为一类优质的单光子源。在液氦温度下,单个InP/ZnSe/ZnS量子点能够表现出极高的单光子发射纯度(二阶关联函数g(2)(0)=0.09);并且在微秒到分钟的时间尺度仍然保持其光谱线形,展现出极高的稳定性。此外,这种量子点的单光子发射还具有高达数百皮秒的光学相干时间,对应着数个微电子伏特的线宽,这一数值远远小于常见的胶体量子点,已经十分接近外延生长量子点的性能。 相关评述文章以“Stable and pure single-photons from greener quantum dots”为题,于近日发表在《自然—纳米技术》(Nature Nanotechnology)上。(文/图 李宇轩) 文章链接:https://doi.org/10.1038/s41565-023-01428-w |
近日,我所光电材料动力学创新特区研究组(11T6组)吴凯丰研究员受邀,与中科院理化技术研究所吴骊珠院士合作发表了关于半导体纳米晶光敏化有机合成的评述文章。 吴凯丰研究团队近年来对无机半导体纳米晶到有机分子的三线态能量转移动力学机制开展了深入系统的研究。近期研究表明,这种三线态敏化新机制在光催化有机合成领域具有重要应用价值。该评述指出,传统意义上,半导体是固体物理和光电信息等领域的研究对象,与有机化学几乎没有交集。但是,随着现代科学的发展,学科之间的壁垒被打破,涌现出众多的交叉领域。上世纪八十年代诞生于美国贝尔实验室的半导体纳米晶就是物理与化学融合的一个例证:一方面,可以通过溶液化学的方法调控纳米晶的尺寸和形貌,实现对能级和波函数等物理量的定量调控;另一方面,纳米晶本身的电子能级结构也刚好介于物理学家研究的体相半导体和化学家研究的小分子之间。 评述最后指出,尽管半导体纳米晶具有上述优异光电性质,但不必比较到底是纳米晶光敏剂还是分子光敏剂更具优势。相反,基于这两类光敏剂材料,合成化学家将有更广阔的空间探索各类光化学转化反应。 该评述文章发表在《化学》(Chem)上,相关工作得到了中科院B类先导专项“能源化学转化的本质与调控”的资助。(文/图 吴凯丰) 文章链接:https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.03.019 |
12月30日,中国化学会公布“2020年度中国化学会青年化学奖”授奖名单,全国共有12位优秀青年化学工作者入选,我所吴凯丰研究员凭借其发展了无机半导体/有机分子界面电荷与能量转移动力学研究新方法,发现了一系列高效光能转换新机制等工作荣获此奖。 中国化学会青年化学奖设立于1983年,是中国化学会最早设立的学术奖励,主要授予在化学基础及前沿研究领域、应用及工程工业领域或化学教育领域能够创新、改进并独立完成工作,年龄不超过35周岁的优秀化学青年工作者。截止至2020年已有340人获得此奖。我所杨维慎、韩克利、张丽华、肖春雷和邓德会研究员曾荣获此奖。(文/詹科萍) |
2019国际(地区)合作与交流项目 -基于CuInSxSe2-x量子点的高效太阳能聚光板-敏化太阳能电池耦合系统的研究开发 批准号 51961165109 项目负责人 吴凯丰 依托单位 中国科学院大连化学物理研究所 资助金额 110.00万元 项目类别 国际(地区)合作与交流项目 研究期限 2019 年 01 月 01 日 至2021 年 12 月 31 日 |
2019自然科学基金面上项目-基于能量转移的高效率太阳能聚光板 批准号 21975253 学科分类 太阳能化学利用 ( B050904 ) 项目负责人 吴凯丰 依托单位 中国科学院大连化学物理研究所 资助金额 66.00万元 项目类别 面上项目 研究期限 2020 年 01 月 01 日 至2023 年 12 月 31 日 |
报告题目:钙钛矿纳米晶界面三线态能量转移及其光学上转换应用 报告人:吴凯丰研究员 报告时间:2019年6月20号下午5:00至6:30 报告地点:福州大学国家大学科技园阳光科技楼一楼报告厅 近年来,通过纳米晶到多环芳烃的三线态能量转移(TET)驱动的三线态-三线态湮灭光学上转换(TTA-UC)开始受到研究人员的广泛关注。这一上转换途径具有能量增益大、阈值低等优势,有望解决太阳转换中的低能光子的透过损失。但是,在基础研究层面TET的机理还很不清晰,这是因为传统纳米晶表面的缺陷态使得TET过程过于复杂化。在本工作中,我们采用近期广受关注的钙钛矿纳米晶作为三线态给体进行TET机理研究;这类纳米晶发光效率高(70%),可使缺陷态对界面TET的干扰最小化。采用CsPbBr3纳米晶-多环芳烃模型体系,通过细致的超快光谱学研究,我们揭示了TET中的若干基本原理:(1)TET速率与纳米晶隧穿到表面的波函数平方成正比,表明了波函数交叠在TET中的决定性作用;(2)当多环芳烃的能级结构允许和禁阻纳米晶到其的电荷转移通道情况下,TET分别由实和虚的电荷转移态介导。此外,在这些基本原理的指导下,我们设计出了基于CsPbBr3纳米晶-多环芳烃体系的高效率的可见到紫外上转换体系。 |
报 告 二: 面向太阳能转换的纳米尺度电荷与能量转移动力学调控 报 告 人: 吴凯丰 研究员,中国科学院大连化学物理研究所 时 间:2018年11月21日(周三)上午10: 30 地 点:国家纳米科学中心南楼2层会议室 邀 请 人:刘新风 研究员 报告摘要: 低维材料(如量子点、二维材料等)因其尺寸可调的吸收光谱和带边能级,被广泛用于太阳能转换(光催化与光伏等)的研究。在这些应用中,最为关键的基本过程之一是低维材料的界面电荷或能量转移动力学。首先,考虑到之前对于多电子光催化体系的相关动力学研究一般只关注了光激发后的第一步电荷转移过程,我们研究了更为接近工作状态下的中间电荷转移过程中的若干基本科学问题。采用带边电荷掺杂的量子点构建模型体系,我们分别研究了吸光材料和催化剂颗粒中的累积电荷对后续电荷转移动力学的影响,揭示了如Auger复合与电荷转移的竞争、库伦势垒对电荷转移的影响、复合通道的增加对复合速率的影响等基本物理现象。另外一方面,我们采用杂质掺杂的量子点研究了实现高效率太阳能转换的新策略,主要包括热电子转移和量子剪裁。我们发现Cu掺杂量子点中Cu杂质能级对于光生空穴的快速捕获(<100 fs)导致了长寿命热电子的出现(可达ns级别),从而实现了较高效率(>80%)的热电子转移。采用Yb掺杂的钙钛矿纳米晶,我们观测到了高效率的量子剪裁(一个高能光子到两个低能光子的转换),并将其运用于荧光型太阳能聚光板器件,为高效率太阳能转换提供了新途径。 报告人简介: 吴凯丰,研究员,博士生导师。1989年10月出生于江西省高安市; 2010年于中国科学技术大学材料科学与工程系获得理学学士学位;之后在美国埃默里大学从事超快光谱学研究,师从Tim Lian教授,2015年获得物理化学博士学位;2015至2017年在美国洛斯阿拉莫斯国家实验室以主任奖学金学者身份从事博士后研究工作,合作导师为Victor Klimov。 2017年入选中组部青年##计划,并入职中科院大连化学物理研究所,被聘为分子反应动力学国家重点实验室研究员,任光电材料动力学研究组组长,从事光电转换材料的超快动力学和器件应用研究,近五年内第一或通讯作者身份在《Science》、《Nature Nanotech.》、《Nature Photon.》、《Nature Energy》、《Chem. Soc. Rev.》、《Acc. Chem. Res.》、《J. Am. Chem. Soc.》等国际知名学术期刊上发表论文20余篇。 |
n型掺杂纳米晶的电子转移动力学:模拟多电子光催化过程 Charge Transfer from n-Doped Nanocrystals: Mimicking Intermediate Events in Multielectron Photocatalysis Junhui Wang, Tao Ding, and Kaifeng Wu*(大连化物所吴凯丰团队) J. Am. Chem. Soc.DOI: 10.1021/jacs.8b04263 在多电子光催化反应中,光吸收体吸收光子后将电子转移给催化剂,留下了空穴。若此空穴未能得到及时的中和,光吸收剂的下一个光吸收过程难以发生。这可能是多电子光催化过程的速率限制步骤。该文中,作者们利用带有一个过剩电子的CdS纳米晶量子点(n-型掺杂)测量了空穴从n掺杂的量子点到受体的空穴转移过程。结果发现,中性激子的电荷分离效率为98.4%,而荷电激子由于俄歇过程的存在电荷分离效率低至68.6%。此外,空位传输速率在两电子体系为1290 ps,慢于单电子体系仅776 ps,电荷分离态的复合速率前者是后者的两倍。 |
近日,中科院大连化物所吴凯丰研究员获2018年美国化学会(American Chemical Society)Victor K. Lamer奖,以表彰其在胶态纳米晶材料电荷分离动力学及太阳能转换应用领域做出的突出成绩和贡献,该奖项是美国化学会在胶体与表面化学领域授予年轻博士的最高奖项。 吴凯丰博士期间的研究揭示了一系列胶态纳米半导-金属异质结中的电荷分离和复合动力学及其光催化的机理,并发现一种全新的表面等离激元诱导的金属到半导体高效热电子转移的机理;博士后期间的研究奠定了胶态纳米晶在太阳能聚光板和激光器等发光器件中的应用基础。吴凯丰将于2018年6月参加在美国宾州州立大学举办的第92届美国化学会胶体与表面化学分会领取该奖项,并受邀做大会报告。 Victor K. Lamer奖由美国化学会胶体与表面化学分会(Division of Colloid and Surface Chemistry,American Chemical Society)1970年设立,奖励之前三年间在北美地区开展胶体与表面化学研究工作最杰出的年轻博士,每年仅授予一位获奖者,获奖者的研究工作不仅需要高质量、富于原创性及具有重要科学意义,还需有独立于其导师的学术见解与独特贡献,并具有成为优秀的独立研究者的潜质。获奖者大多在美国顶级研究型大学获得了终身教席。 |
小黑屋|手机版|Archiver|版权声明|一起进步网 ( 京ICP备14007691号-1 )
GMT+8, 2024-5-23 19:14 , Processed in 0.085896 second(s), 36 queries .
Powered by Discuz! X3.2
© 2001-2013 Comsenz Inc.